Recent ChemRxiv on Theoretical and Computational Chemistry: November 27, 2024

2024年11月27日 12:38

DFT-based Polarizable Ion Models for Molten Rare-earth Chlorides: from Lanthanum to Europium
1. 与えられた論文の目的:
我々は、ランタノイド系の希土類元素（ランタンからユーロピウムまで）の三価希土類塩化物の融解体に対する系統的な分極可能な力場を、第一原理計算に基づいて開発しました。このモデルを用いて、純粋な融解塩およびナトリウム塩化物との混合物の局所構造と物理化学的性質を調査することが目的です。
2. 用いられたデータや情報:
融解塩とそのナトリウム塩化物との混合物の密度、熱容量、表面張力、粘度、拡散係数などの物理化学的性質を計算しました。また、ランタノイド系列に沿ったこれらの性質の進化を明らかにし、プロメチウムやユーロピウムのような研究が不足している元素についてのデータを補いました。
3. 新規性および解決された問題:
ランタノイドカチオン周りの塩化物アニオンの局所配列を分析し、通常は6から9の配位数分布を示す広範囲な配位数分布を明らかにしました。この最大値は原子番号の増加とともに、またナトリウム塩化物での希釈時に低い値にシフトすることが示されました。隣接するランタノイド-塩化物複合体が対応する多面体の角や辺を共有することにより接続されていることが見出されました。これにより、これまで不十分であった希土類元素の融解塩の構造と性質に関する理解を深めることができました。
4. 未解決問題:
さらに他の希土類元素や異なる塩化物との混合物についての研究が必要です。また、融解塩の環境下での反応動力学や長期的な安定性に関する研究も今後の課題として残されています。これにより、希土類元素の融解塩の応用範囲を広げることができるでしょう。
title:
DFT-based Polarizable Ion Models for Molten Rare-earth Chlorides: from Lanthanum to Europium
author:
Mathieu, Salanne, Kateryna, Goloviznina, Maria-Chiara, Notarangelo, Julien, Tranchida, Emeric, Bourasseau
date:
2024-11-26
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-8c02l?rft_dat=source%3Ddrss

Discriminant Analysis Optimizes Progress Coordinate in Weighted Ensemble Simulations of Rare Event Kinetics
1. 与えられた論文の目的:
計算生物物理学において、複雑な生体分子の希少だが重要な構造変化の遷移の動力学を計算することが目的です。具体的には、長い時間スケールが必要とされるこれらのプロセスを観察するために、通常の分子動力学シミュレーションが直接の運動方程式の積分によるサンプリングには遅すぎるため、ウェイテッドアンサンブル法を用いて生体分子システムの構造変化の遷移率を計算する方法を示しています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、ウェイテッドアンサンブルシミュレーションの進行座標を設計するために、機械学習アプローチである調和線形判別分析を使用しました。このアプローチは、クラスのメンバーシップに対する予測モデルを構築します。具体的には、アラニンジペプチドの構造変化の遷移と小さなタンパク質のアンフォールディングの動力学を計算するためのこの技術の精度と効率をテストしました。
3. 新規性および解決された問題:
この研究の新規性は、最小限のシステム知識で済むデータ駆動アプローチを採用している点にあります。これにより、より複雑で生理的に関連するシステムへの適用可能性が拡がります。また、ウェイテッドアンサンブルシミュレーションの進行座標を設計するために機械学習モデルを使用することで、システムの遅い自由度を捉えることが可能となり、計算上の課題を解決しています。
4. 未解決の問題:
将来的には、より複雑な分子や生体分子システムに対してもこの技術の適用性を検証し、さらに様々な構造変化のシナリオにおける進行座標の最適化を進める必要があります。また、機械学習モデルの精度を向上させるための追加的なデータの収集や新しいアルゴリズムの開発も重要な課題です。
title:
Discriminant Analysis Optimizes Progress Coordinate in Weighted Ensemble Simulations of Rare Event Kinetics
author:
Praveen Ranganath, Prabhakar, Dhiman, Ray, Ioan, Andricioaei
date:
2024-11-26
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-l8tpq?rft_dat=source%3Ddrss

Nuclear Quantum Effects in Chemical Bonding Theory: Inter/Intramolecular Hydrogen-Bonding Interactions
1. 目的:
この研究は、生命科学から材料化学まで幅広い化学分野において重要な役割を果たす核量子効果（NQEs）に焦点を当てています。具体的には、分子内および分子間の水素結合相互作用におけるNQEsの影響を調査し、化学結合の制御におけるNQEsの基本的な役割を明らかにし、新しい材料の設計や生物学的プロセスの理解に役立てることを目的としています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、ボルン・オッペンハイマー近似に基づく量子化学計算とそれを超えるアプローチを用いています。また、自然結合軌道や非共有結合相互作用アプローチによる化学結合分析を行い、(HX)3 (X=F, OH, NH2)、トロポロン、マロンアルデヒド、9-ヒドロキシフェナレノン、および重水素化した種における水素結合の強化効果を明らかにしました。
3. 新規性と解決された問題:
この研究の新規性は、NQEsが水素結合相互作用を強化するという一般的な傾向を明らかにした点にあります。特に、水素種と重水素種の間で水素結合のイオン性が異なること（水素種の方がイオン性が高く、共有結合性が低い）を示しました。これにより、分子の電子状態の観点から化学結合を制御する上でNQEsが果たす役割が強調されました。
4. 未解決問題:
今後の課題としては、さらに多様な化合物や環境条件下でのNQEsの影響を調査することが挙げられます。また、NQEsが他の種類の化学結合や反応メカニズムにどのように影響を与えるかを解明することも重要です。これにより、より広範な化学的および生物学的プロセスにおけるNQEsの役割を深く理解することが可能になります。
title:
Nuclear Quantum Effects in Chemical Bonding Theory: Inter/Intramolecular Hydrogen-Bonding Interactions
author:
Hirotoshi , Mori, Kohei, Motoki
date:
2024-11-25
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-fv341?rft_dat=source%3Ddrss

Correlating molecular structure and self-assembly mechanism via Temporal Analysis of Multidimensional Chemical Interactions Space: Understanding the difference between assembly behaviors of isomeric peptides in water
1. 与えられた論文の目的:
この研究の主な目的は、自己組織化メカニズムの計算モデリングを通じて、分子構造と自発的な集合体の最終的な結果との間に化学的に意味のある関連性を確立することです。具体的には、分子間の複雑な相互作用の重要な組み合わせを時間的に分析する新しい方法（TAMCIS）を提案し、分子構造と自己組織化のメカニズムを直接的に結びつけることを試みています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、各分子にベクトルの順序パラメータを割り当て、適切に選択された化学的相互作用を表す成分で構成されています。集約されたデータは密度ベースのクラスタリングで処理され、「相互作用クラスター」を生成しました。分子がこれらのクラスター間で時間依存的に分割されることにより、相互作用の観点からメカニズムが明らかにされました。また、水中での二つの異性体であるトリ-L-ロイシン（LLL）とトリ-L-イソロイシン（III）の集合体メカニズムの比較研究にこの方法を適用しました。
3. 新規性と解決できた問題:
この研究の新規性は、複数の相互作用を一度に分析するのではなく、重要な相互作用の組み合わせに焦点を当てるTAMCISという方法を提案した点にあります。これにより、分子間の複雑な相互作用とその時間的変動を考慮した上で、自己組織化のメカニズムをより詳細に解明することができました。特に、LLLとIIIの集合体の成長メカニズムが異なることを明らかにし、それぞれの相互作用がどのように分子構造に影響を与えるかを示すことができました。
4. 未解決の問題:
将来的には、さらに多様な分子系に対してTAMCISを適用し、その有効性を広範囲にわたって検証する必要があります。また、異なる環境下での分子の挙動や、他の種類の化学的相互作用が自己組織化にどのように影響を与えるかを解析することも重要です。これにより、より汎用性の高い自己組織化の理解と制御が可能になるでしょう。
title:
Correlating molecular structure and self-assembly mechanism via Temporal Analysis of Multidimensional Chemical Interactions Space: Understanding the difference between assembly behaviors of isomeric peptides in water
author:
Avisek, Das, Sangeeta , Das, Rumela, Adhikary, Snehamay, Bagchi, Argha, Chakraborty
date:
2024-11-25
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-0cgwn?rft_dat=source%3Ddrss

Exploring Atom-Pairwise and Many-Body Dispersion Corrections for the BEEF-vdW Functional
1. 目的:
この研究の主な目的は、表面科学や触媒に広く使用されているベイジアン誤差推定機能（BEEF-vdW）において、非局所ファン・デル・ワールス密度汎関数（vdW-DF2）を使用する代わりに、原子対間および多体分散処理が実行可能な代替手段であるかどうかを探ることです。vdW-DF2は計算コストが高く、分子系に対する精度が比較的低いため、より効率的かつ正確な方法を探求することが求められています。
2. 使用データ・情報:
この研究では、一般的に使用される原子対間補正（例えば、Tkatchenko-Scheffler（TS）法と交換穴双極子モーメント（XDM）アプローチ）と多体分散（MBD）処理の性能を、分子、表面、固体状態システムについて検討しました。これらの方法のコストと精度のバランスを評価するために、実際の計算データや比較分析が行われています。
3. 新規性と解決した問題:
この研究の新規性は、BEEF-vdWにおけるvdW-DF2の代替として原子対間および多体分散処理の適用可能性を評価した点にあります。特に、XDMアプローチは全てのシステムにおいてコストと精度の良好なバランスを提供することが示され、vdW-DF2の使用に関連する問題（高コストと分子系における低精度）を解決する可能性が示唆されました。
4. 未解決問題:
将来的には、さらに多くの分子系や複雑なシステムに対して、これらの代替手段の詳細な評価が必要です。また、これらの方法のスケーラビリティや、さまざまな化学的環境での適用性についても検討する必要があります。さらに、新たな分散処理アプローチの開発が進められることで、より広範なシステムに対する適用と精度の向上が期待されます。
title:
Exploring Atom-Pairwise and Many-Body Dispersion Corrections for the BEEF-vdW Functional
author:
Johannes T., Margraf, Elisabeth, Keller, Volker, Blum, Karsten, Reuter
date:
2024-11-25
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-2hg7l?rft_dat=source%3Ddrss

Can SCF and ROKS DFT-based methods predict the inversion of the singlet-triplet gap in organic molecules?
1. 目的:
この研究の主な目的は、INVEST（Inverted Singlet-Triplet gap materials）分子のシングレット-トリプレットエネルギーギャップ（ΔEST）を計算し、その結果を波動関数ベースの計算と比較することにより、有機発光ダイオード（OLED）のエミッターとしての潜在的な応用について評価することです。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、15個のINVEST分子のΔESTを計算するために、Restricted Open-Shell Kohn-Sham（ROKS）法とDelta Self-Consistent Field（ΔSCF）法を使用しました。さらに、これらの結果をEOM-CCSD、NEVPT2、SCS-CC2レベルで実行された波動関数ベースの計算と比較しました。
3. 新規性や解決した問題:
この研究の新規性は、INVEST分子のシングレットとトリプレットの状態の逆転を予測するために、ΔSCF計算がどのように有効であるかを示した点にあります。特に、ΔSCFはシングレットとトリプレットの状態での異なる軌道緩和を捉えることができ、これが負のΔESTを引き起こすスピン偏極の効果を説明するのに寄与しました。一方で、ROKS法ではほとんどの場合に誤って正のΔESTを予測してしまうことが明らかにされました。
4. 未解決の問題:
ΔSCF方法を使用してINVEST挙動を持つ材料をスクリーニングする際には、参照EOM-CCSD結果との定量的な相関が限られているため、注意が必要です。また、異なる計算手法間での結果の一貫性を改善し、より正確な予測を行うための研究が今後求められます。
title:
Can SCF and ROKS DFT-based methods predict the inversion of the singlet-triplet gap in organic molecules?
author:
Yoann, Olivier, Danillo, Valverde, Gaetano, Ricci, Juan Carlos, Sancho García, David, Beljonne
date:
2024-11-25
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-4wfr8-v2?rft_dat=source%3Ddrss

Examining proton conductivity of metal-organic frameworks by means of machine learning
1. 目的:
この研究の主な目的は、燃料電池の重要な部品であるプロトン交換膜に対して矛盾する要求を満たす理想的なプラットフォームとして、金属有機フレームワーク（MOFs）の調整可能な構造を利用することです。さらに、プロトン伝導性を持つMOFsの合理的な設計を目指し、その複雑な構造と性能の関係を解明することも目的としています。
2. 使用したデータや情報:
この研究では、数百のMOFsに関するデータを数千のエンティティにスケールアップするために、監視された機械学習を使用しました。実験データセットは、クリスタルグラフ、エネルギーグリッド、グローバル状態の埋め込みを統合した多モードのトランスフォーマーベースネットワークを訓練するためにキュレーションされました。
3. 新規性と解決できた問題:
この研究の新規性は、未調査の合成MOFsの中から超プロトン導体を明らかにした点にあります。特に、マグネシウムを含むフレームワークとアリファティックリンカーを持つものが高い信頼性を持つ候補として挙げられています。また、活性化エネルギーのしきい値に基づいて訓練された分類器は、既知のプロトン伝導メカニズムを効果的に識別し、ブラックボックスのルーチンを超えた物理的洞察を提供しました。
4. 未解決問題:
将来の課題としては、データ駆動型の材料設計のさらなる発展と、実験研究との組み合わせによるプロトン伝導MOFsのさらなる探索が挙げられます。特に、新たに特定された候補材料の実験的検証と、その結果に基づくモデルの改善が必要です。
title:
Examining proton conductivity of metal-organic frameworks by means of machine learning
author:
Vadim, Korolev, Ivan, Dudakov, Sergei, Savelev, Iurii, Nevolin, Artem, Mitrofanov, Yulia, Gorbunova
date:
2024-11-25
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-tzs1z-v2?rft_dat=source%3Ddrss

A DFT analysis for synthesizing vitamin A
1. 目的:
論文として与えられた最新論文の目的は、低所得国でのビタミンA欠乏症（VAD）に対処するため、ビタミンAの合成における最適なルートを見つけることです。VADはこれらの国々で毎年何千人もの死亡を招いているため、効率的かつ実現可能なビタミンA合成方法の特定は非常に重要です。
2. 使用されたデータや情報:
この論文では、ビタミンAの合成に関する3つの異なるアプローチ（BASF C15 + C5 Wittigアプローチ、Rhône-Poulenc C15 + C5 Juliaアプローチ、Kuraray C10 + C10アプローチ）を評価するために、密度汎関数理論（DFT）計算が用いられました。具体的には、B3LYP関数と3-21g基底セットを使用して、電子エネルギー、最高占有分子軌道エネルギー、および双極子モーメントが計算され、これらの合成ルートのエネルギープロファイルが比較されました。
3. 新規性や解決できた問題:
この論文の新規性は、ビタミンAの合成における異なるアプローチのエネルギー効率を比較することにあります。Juliaアプローチが最も低いエネルギー変化を示し、他の2つの方法と比較してエネルギー効率が高いことが示されました。これにより、エネルギー消費が少ない合成方法を特定することができ、資源が限られている環境での実用化に向けた重要な情報が提供されました。
4. 未解決問題:
将来的には、スケーラビリティや原材料の可用性など、他の要因も考慮に入れる必要があります。エネルギー効率だけでなく、これらの要因を総合的に評価することが、工業応用においてビタミンA合成方法を最適化する上で重要です。また、これらの合成ルートの環境への影響など、さらなる評価が必要な領域も残されています。
title:
A DFT analysis for synthesizing vitamin A
author:
Tianyou, Huang, Jesus, Valdiviezo
date:
2024-11-25
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-g0drf-v2?rft_dat=source%3Ddrss

In Silico Enabled Discovery of KAI-11101, a Preclinical DLK Inhibitor for the Treatment of Neurodegenerative Disease and Neuronal Injury
1. 与えられた論文の目的:
与えられた論文の主な目的は、神経細胞で主に発現されるデュアルルシンジッパーキナーゼ（DLK）の阻害剤であるKAI-11101の発見とその特性評価に関するものです。DLKは、慢性疾患や神経損傷からの細胞ストレスに応答して神経変性を調節する役割を持っており、アルツハイマー病、パーキンソン病、筋萎縮性側索硬化症などの神経変性疾患や、化学療法誘発性末梢神経障害などの神経損傷の治療のための有望な標的とされています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、薬理学的な課題（例：効力、hERG抑制、中枢神経系への浸透、CYP3Aの時間依存的抑制、キナーゼ選択性）を克服するために、最先端のインシリコツールを用いています。また、KAI-11101は優れたin vitro安全性プロファイルを示し、ex vivoの軸索断片化アッセイで神経保護特性を示すとともに、マウスのパーキンソン病モデルにおいて用量依存的な活性を示しました。
3. 新規性や解決された問題:
この研究の新規性は、DLKを標的とする新しい脳浸透性のある阻害剤KAI-11101の発見にあります。さらに、薬理学的な課題を最先端の技術を用いて克服したことも重要な進歩です。これにより、効力、安全性プロファイル、中枢神経系への浸透性、および選択性のバランスを取ることができました。
4. 未解決の問題:
今後の研究では、KAI-11101の臨床試験に向けたさらなる評価が必要です。また、長期的な安全性や効果の検証、他の神経変性疾患や神経損傷に対する効果の検討も重要な課題となります。さらに、DLK阻害剤の作用機序の詳細な解明も求められています。
title:
In Silico Enabled Discovery of KAI-11101, a Preclinical DLK Inhibitor for the Treatment of Neurodegenerative Disease and Neuronal Injury
author:
H. Rachel, Lagiakos, Yefen, Zou, Hideyuki, Igawa, Eric, Therrien, Morgan , Lawrenz, Mitsunori, Kato, Mats, Svensson, Felicia, Gray, Kristian K., Jensen, Markus K. , Dahlgren, Robert D. , Pelletier, Karen H. , Dingley, Jeffrey A. , Bell, Yuansong, Jiang, Hua , Zhou, Robert J. , Skene, Zhe , Nie, Zhijian , Liu
date:
2024-11-25
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-dmg3x-v4?rft_dat=source%3Ddrss

Elucidating structures from spectra using multimodal embeddings and discrete optimization
1. 与えられた論文は、何を目的としていますか？:
与えられた論文の主な目的は、分子構造をスペクトロスコピーのデータから決定するプロセスを自動化する新しいフレームワーク「spec2struct」を提案することです。このフレームワークは、薬物発見から材料科学に至るまでの分野を進展させるために不可欠です。
2. 与えられた論文では、どのようなデータや情報を用いましたか？:
この研究では、異なるスペクトロスコピー技術から得られるデータを用いています。具体的には、これらの技術に対応するエンコーダーを分子の表現と整合させることで、複数のスペクトロスコピー証拠を同時に解釈するシステムを構築しています。
3. 与えられた論文の新規性や、解決できた問題は何ですか？:
このフレームワークの新規性は、マルチモーダル埋め込み、コントラスト学習、進化的アルゴリズムを組み合わせることにより、専門家の化学者が構造決定を行う方法を模倣する点にあります。これにより、化学的に有効な候補を進化させ、実験データと最も一致するものを選出できます。また、既存の方法を上回る性能を提供し、校正された信頼度の推定値を提供することで、実際の化学構造の誤りを特定することに成功しました。
4. 将来取り組むべき未解決問題として、何が残されていますか？:
フレームワークのさらなる改善として、より多様なスペクトロスコピー技術の統合、さらに高度な学習アルゴリズムの開発、大規模なデータセットに対する適用性の向上などが考えられます。これにより、さらに広範な化学的問題に対しても高い精度で構造決定を行えるようになる可能性があります。
title:
Elucidating structures from spectra using multimodal embeddings and discrete optimization
author:
Adrian, Mirza, Kevin Maik, Jablonka
date:
2024-11-25
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-f3b18-v2?rft_dat=source%3Ddrss

Density Functional Theoretical method for modelling Cobalt-doped g-C3N4 sensor for detecting aniline - a cancer biomarker
1. 目的:
この研究の目的は、肺がんバイオマーカー（アセトン、エタノール、アニリン）に対する純粋なg-C3N4とコバルト（Co）でドープされたg-C3N4システムの感度をDFT計算を用いて調査することです。特に、これらのバイオマーカーを検出するためのセンサーとしてCo-g-C3N4の有効性を評価することが目的です。
2. 使用されたデータや情報:
研究では、アセトン、エタノール、アニリンの各バイオマーカーに対する純粋なg-C3N4とCo-g-C3N4の吸着エネルギー計算を行いました。また、バンドギャップ、導電性、回復時間、および仕事関数の計算も行われています。これらの計算により、各バイオマーカーの吸着挙動とセンサーとしての性能が評価されています。
3. 新規性と解決した問題:
この研究の新規性は、Co-g-C3N4がアニリンの検出において優れたセンサーであることを明らかにした点にあります。純粋なg-C3N4では化学吸着による長い回復時間が問題でしたが、Co-g-C3N4はアニリンに対して物理吸着を示し、回復時間が短縮され、導電性が高く、仕事関数の変化が大きいため、より効果的なセンサーとして機能することが示されました。
4. 未解決の問題:
将来的には、Co-g-C3N4センサーの実際の呼気試料に対する応用や、他の潜在的なバイオマーカーに対するセンサーとしての応用可能性の検討が必要です。また、センサーの長期安定性や環境条件に対する耐性など、実用化に向けた詳細な評価が求められます。
title:
Density Functional Theoretical method for modelling Cobalt-doped g-C3N4 sensor for detecting aniline - a cancer biomarker
author:
Mausumi, Chattopadhyaya, Sneha , Mohanan K, Dhilshada. , V. N
date:
2024-11-25
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-pctwk?rft_dat=source%3Ddrss

Relativistic CASPT2/RASPT2 Program along with DIRAC software
1. 目的:
この研究の目的は、アクチニド化合物における電子状態を探索することです。これは核科学において重要な側面であり、相対論的効果と電子相関を理論計算に取り入れることが複雑な課題として挙げられています。
2. 使用したデータや情報:
この研究では、多構成摂動理論と様々な相対論的ハミルトニアンを用いた電子相関方法の計算を可能にするCASPT2/RASPT2プログラムとDIRACプログラムを開発しました。また、改善された仮想軌道(IVO)アプローチとCASCI方法論を参照関数として組み合わせた方法を使用し、UO₂²⁺分子に対するCASCI-CASPT2計算のためのベンチマーク計算を実施し、RASCI-RASPT2アプローチを用いてUO₂²⁺の垂直励起エネルギーを計算しました。
3. 新規性や解決できた問題:
この研究の新規性は、CASPT2とRASPT2の軌道空間の選択が複雑であるため、入力作成を支援するGUIプログラムを提供した点にあります。また、大きなアクティブスペースを扱うRASCI-RASPT2方法を実装し、プログラム全体を並列化することで計算効率を向上させました。これにより、1から256コアを使用した並列化の効率を示すことができ、CASCIおよびCASPT2の計算時間において称賛すべき並列化効率を達成しました。
4. 未解決問題:
将来的にはプログラムのさらなる改善を続け、その広範な使用がアクチニド化学のさらなる発展に寄与すると考えています。特に、軌道空間の選択や計算効率のさらなる最適化など、技術的な側面での改善が必要です。
title:
Relativistic CASPT2/RASPT2 Program along with DIRAC software
author:
MINORI, Abe, Yasuto, Masuda, Kohei, Noda, Sumika, Iwamuro, Naoki, Nakatani, Masahiko, Hada
date:
2024-11-22
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-t9x0l?rft_dat=source%3Ddrss

Uncovering Ion Transport Mechanisms in Ionic Liquids Using Data Science
1. 目的:
この研究は、次世代バッテリー用として有望な非可燃性電解質であるイオン液体の設計に関する洞察を提供することを目的としています。具体的には、イオン液体の輸送特性を理解し、それを利用して新たな電解質の設計に貢献することを目指しています。
2. 使用したデータや情報:
この研究では、218種類のイオン液体に関する実験的プロパティと計算分子特徴を含むデータベースを統合しました。これらのデータは127の出版物から収集され、イオン液体の設計に関する広範な情報を提供しています。
3. 新規性と解決した問題:
イオン液体の輸送特性を予測するための従来の理論では粘度が移動性を支配すると仮定していましたが、この研究では修正アレニウスモデルを用いて構造に基づくイオン輸送を捉え、エネルギーバリアが約20-30 kJ/molであることを明らかにしました。これにより、イオン輸送と界面スクリーニングのメカニズムの間にリンクがあることが示唆されました。また、機械学習モデルを用いて、分子特徴が密度などの一部のプロパティを予測できることを発見し、長距離相関に依存するプロパティの予測には失敗しました。
4. 未解決問題:
この研究では、長距離相関に依存するプロパティの予測が困難であることが明らかになりました。将来的には、これらのプロパティをより正確に予測するための新たなアプローチやモデルの開発が求められます。また、イオン液体の設計における他の潜在的な材料記述子を探求することも重要な課題です。
title:
Uncovering Ion Transport Mechanisms in Ionic Liquids Using Data Science
author:
J. E., Umaña, Ryan K., Cashen, Victor M., Zavala, Matthew A., Gebbie
date:
2024-11-22
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-ks4j1?rft_dat=source%3Ddrss

Multi-Fidelity Transfer Learning for Quantum Chemical Data Using A Robust Density Functional Tight Binding Baseline
1. 与えられた論文は、何を目的としていますか？:
この研究の主な目的は、異なる信頼性を持つデータを用いた転移学習（TL）の性能を分析し、分子および材料におけるその応用を探ることです。特に、複数の信頼性および異なる構成・化学空間が前訓練と微調整にどのように影響するかを解明し、化学アプリケーションにおける転移学習の理解を深めることを目指しています。
2. 与えられた論文では、どのようなデータや情報を用いましたか？:
この研究では、異なる信頼性のデータセット、特に半局所密度汎関数理論を超える高忠実度データセットの不足に対処するため、多重信頼性アプローチを用いています。具体的には、低信頼性の方法である密度汎関数タイトバインディング（DFTB）ベースラインからのノイズが微調整されたモデルにどのように影響するかを検討しています。
3. 与えられた論文の新規性や、解決できた問題は何ですか？:
この研究の新規性は、複数の信頼性と異なる構成・化学空間を考慮した転移学習の深い分析にあります。研究は、低信頼性メソッドからのノイズが高信頼性メソッドへの微調整に及ぼす「ネガティブトランスファー」という現象を特定しました。それにもかかわらず、多重信頼性アプローチは単一信頼性学習よりも優れた性能を示し、一部のケースでは基盤モデルに基づく転移学習を上回ることが明らかになりました。
4. 将来取り組むべき未解決問題として、何が残されていますか？:
今後の課題としては、さらに多くの高忠実度データセットの開発と、これらのデータセットを用いた転移学習モデルの改善が挙げられます。また、異なる化学空間や構成空間での前訓練と微調整の最適な重なりをどのように定義し利用するかについても、さらなる研究が必要です。これにより、転移学習の効率と精度をさらに向上させることが期待されます。
title:
Multi-Fidelity Transfer Learning for Quantum Chemical Data Using A Robust Density Functional Tight Binding Baseline
author:
Johannes T., Margraf, Mengnan, Cui, Karsten, Reuter
date:
2024-11-22
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-9734b?rft_dat=source%3Ddrss

Autonomous Optimization of Discrete Reaction Parameters: Mono-Functionalization of a Bifunctional Substrate via a Suzuki-Miyaura Reaction
1. 与えられた論文は、何を目的としていますか？:
この研究の主な目的は、有機合成における離散的な反応パラメーターの自動最適化を実現することです。具体的には、Suzuki–Miyaura反応を通じて、二官能基基質の選択的なモノ機能化を達成するためのシステムを開発することを目指しています。これにより、合成方法論の革新と反応開発の範囲および効率の拡大が期待されます。
2. 与えられた論文では、どのようなデータや情報を用いましたか？:
この研究では、自動合成ロボット、超臨界流体クロマトグラフィー、およびベイズ最適化を組み合わせたシステムを使用しています。初期の試験では68の条件を検討し、8つの重要な記述子を特定しました。これらのデータは、反応条件の体系的な特性評価のためのフレームワークを提供し、192の反応条件をカバーする自律実験をサポートしました。
3. 与えられた論文の新規性や、解決できた問題は何ですか？:
この研究の新規性は、有機合成における反応パラメーターの自動最適化を実現した点にあります。特に、複数の反応条件の中から最適な条件を自動的に選択し、選択的なモノ機能化を実現することで、製品の収率を49%まで向上させることができました。これにより、有機光電子応用における有望なビルディングブロックを生成することが可能となりました。
4. 将来取り組むべき未解決問題として、何が残されていますか？:
この研究では、特定の反応条件下での収率の向上を達成しましたが、さらなる反応の効率化や他の種類の化学反応への方法論の適用など、拡張の余地が残されています。また、反応条件のさらなる最適化や、より広範な化合物への応用など、自動化されたシステムの潜在能力を最大限に引き出すための研究が必要です。
title:
Autonomous Optimization of Discrete Reaction Parameters: Mono-Functionalization of a Bifunctional Substrate via a Suzuki-Miyaura Reaction
author:
Yuuya, Nagata, Hayaka, Akitsu, Seiji, Akiyama, Wataru, Matsuoka, Satoshi, Maeda, Koji, Tsuda, Ryo, Tamura
date:
2024-11-22
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-bnj6p-v2?rft_dat=source%3Ddrss

New Insights into the Catalytic Mechanism of the Fe(II)/2OG-Dependent Ethylene Forming Enzyme
1. 目的:
この研究の主な目的は、エチレン形成酵素（EFE）の触媒メカニズムを解明し、これによりエチレンと3-ヒドロキシプロピオン酸（3HP）の生物学的生産を最適化することです。EFEはエチレンと3HPの形成を触媒する能力があり、これらの工業的に重要な化学物質の生産に経済的な重要性があります。
2. 使用データ・情報:
この研究では、分子動力学（MD）シミュレーションと量子力学/分子力学（QM/MM）シミュレーションを実施して、エチレンと3HPの形成に至る経路を解明しました。また、野生型（WT）EFEと変異型A198L EFEの両方において、EFIV中間体のMDシミュレーションとQM/MMシミュレーションを行いました。
3. 新規性と解決問題:
この研究の新規性は、エチレン形成が（2-カルボキシエチル）カルボナート-Fe(II)中間体（EFIV）ではなく、プロピオン-3-イルラジカル中間体から発生することを示した点にあります。また、EFIVは3HP形成の前駆体として機能することが確認されました。さらに、EFEの水分子の役割や酵素の疎水性環境が生成物分布に及ぼす影響を明らかにしました。
4. 未解決問題:
将来的には、EFEのエンジニアリングを目指して、エチレンと3HPの選択性と触媒効率をさらに向上させるための研究が必要です。特に、酵素の疎水性環境や第二調整圏残基が生成物分布にどのように影響を与えるかをさらに深く理解することが重要です。
title:
New Insights into the Catalytic Mechanism of the Fe(II)/2OG-Dependent Ethylene Forming Enzyme
author:
Christo, Christov, Simahudeen Bathir, Jaber Sathik Rifayee, Midhun, George Thomas
date:
2024-11-22
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-3p7wb?rft_dat=source%3Ddrss

An Energy-Tunable Dual Emission Mechanism of the Hybridized Local and Charge Transfer (HLCT) and the Excited State Conjugation Enhancement (ESCE)
1. 目的:
二重蛍光プローブの分子設計において、二つの励起状態とそれらの間のエネルギーバリアの正確な調整を行うことを目的としています。特に、調整可能なエネルギーレベルを持つ高放射効率の重要な励起状態として、最近注目されているハイブリダイズドローカルおよびチャージトランスファー（HLCT）状態を利用し、その状態を含む二重蛍光分子の設計を試みています。
2. 使用したデータや情報:
HLCT状態のエネルギーレベルを調整するために、置換基と溶媒を変化させる方法を用いました。また、励起状態の共役増強（ESCE）モチーフを含む新しいタイプの二重蛍光分子を提示し、別個にESCEのエネルギーレベルも調整しました。
3. 新規性と解決した問題:
HLCT状態を利用した二重放射を実現した点が新規性です。従来、HLCT状態を含む二重放射は、励起状態内プロトン移動（ESIPT）システムでのみ達成されていましたが、本研究ではESCEモチーフを用いることで、HLCT状態を含む二重蛍光分子を初めて設計しました。これにより、蛍光プロパティが調節可能な新しい戦略を提案し、高度な蛍光プローブの開発に寄与しています。
4. 未解決問題:
今後の課題としては、さらに多様な化学的環境や生物学的環境でのHLCT-ESCE分子設計の適用性と効果を検証し、より広範囲にわたる応用展開を図ることが挙げられます。また、蛍光プローブとしての実用性を高めるために、さらに詳細な光物理的性質や生体内での安定性に関する研究も必要です。
title:
An Energy-Tunable Dual Emission Mechanism of the Hybridized Local and Charge Transfer (HLCT) and the Excited State Conjugation Enhancement (ESCE)
author:
Kensuke, Suga, Keisuke, Ochiai, Yusuke, Yoneda, Hikaru, Kuramochi, Shohei, Saito
date:
2024-11-22
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-nbknv?rft_dat=source%3Ddrss

Carbon-Carbon Double Bonds with a Covalent σ and an Ionic p-Bond in Anti-Bredt Olefins
1. 与えられた論文の目的:
この研究の主な目的は、化学結合のスペクトラムにおいて、共有結合σ-結合とイオン性π-フレームワークが組み合わさった新しいタイプの混合二重結合を提案し、その存在を理論計算によって示すことです。この新しい結合タイプを「イオン性π結合」と名付け、その特性と安定性について解析しています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、先進的な第一原理計算（first-principles computations）を用いて、特定のバイシクロブリッジドオレフィンの分子においてσ結合した隣接炭素原子が安定なカルバニオン-カルバカチオン対を形成することを示しています。この計算には、電子供与性の強い置換基によるカチオンの安定化や、分岐炭素のピラミダリゼーションによるアニオンの安定化など、分子の特定の構造的特徴が考慮されています。
3. 新規性及び解決した問題:
この研究の新規性は、共有結合とイオン結合の特性を併せ持つ「イオン性π結合」という新しい概念を導入し、その理論的存在を示した点にあります。従来、共有結合とイオン結合は明確に区別されていましたが、この研究により、その間に位置する新しい結合タイプが提案されました。これにより、化学結合の理解が深まり、新しいタイプの化合物の設計や合成の可能性が広がります。
4. 未解決の問題:
今後の課題としては、イオン性π結合を持つ分子の合成とその実験的検証が挙げられます。理論計算によってその存在が示唆されたものの、実際の化合物としての合成やその化学的性質の詳細な分析が必要です。また、この新しい結合タイプがどのような化学反応や物質特性に寄与するのかを明らかにするための研究も求められます。
title:
Carbon-Carbon Double Bonds with a Covalent σ and an Ionic p-Bond in Anti-Bredt Olefins
author:
Cina, Foroutan-Nejad, Emran, Masoumifeshani, Muhammad, Yasir Mehboob
date:
2024-11-22
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-g5z3s?rft_dat=source%3Ddrss

Mechanism of DNA Chemical Denaturation
1. 目的:
この論文は、DNAの化学的変性に関する理論を開発し、低〜中程度の変性度（50%の変性を含む）での可逆的な一次反応としての過程を解析することを目的としています。また、DNAの変性過程における水素結合、分散力、極性力、プロトン供与者/受容者比、双極子誘導、配向パラメータ、静電相互作用の影響度を示し、化学的変性におけるそれらの役割を明らかにすることを目指しています。
2. 使用したデータや情報:
この研究では、DNAの化学的変性に関連する絶対エンタルピー値を比較分析し、熱変性プロセスとの違いを示しています。また、T4バクテリオファージDNAの化学的変性における水素結合のエンタルピーの重要性、プロトン供与者効果の優位性、およびプロトン受容者効果との比較を行いました。さらに、DNAの化学的変性における静電的反発と異なる引力の影響度を測定する新しい方法を開発し、Hildebrand、Hansen、Karger、Snyder、およびEonの方程式の適用性と有用性を示しています。
3. 新規性と解決した問題:
この研究の新規性は、DNAの化学的変性の過程における各種力（水素結合、プロトン供与者/受容者比、極性コヒージョンパラメータなど）の具体的な影響を定量的に評価し、それらがどのように作用するかを理論的に解明した点にあります。特に、化学的変性における水素結合の置換メカニズムと熱変性プロセスとの違いを明確にし、DNA変性の理解を深めることができました。
4. 未解決問題:
今後の課題としては、提案された新しい方法を用いて、さまざまなDNAシステムや他の変性可能なシステムにおいて、特定の応用に向けたターゲット選択のためのさらなる研究が必要です。また、DNAの化学的変性における他の潜在的な影響因子や、異なる条件下での変性メカニズムの詳細な解析も求められています。
title:
Mechanism of DNA Chemical Denaturation
author:
Mikhail, Ostrovsky, Daniel, Ostrovsky
date:
2024-11-22
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-gstxb-v2?rft_dat=source%3Ddrss

DeepConf: Leveraging ANI-ML Potentials for Exploring Local Minima with A Focus on Bioactive Conformations
1. 与えられた論文の目的:
この研究では、DFT（密度汎関数理論）精度のANI-ML（Artificial Neural Network Interatomic Potential Machine Learning）ポテンシャルを使用して、低エネルギーのコンフォーマー生成アルゴリズムを紹介し、生物活性コンフォーメーションの再現性をベンチマークすることを目的としています。特に、単一結合周りの回転によるコンフォーメーションに焦点を当てています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、ANI-MLポテンシャルを使用しています。また、コンフォーマー生成アルゴリズムであるDeepConfと、以前に報告されたAuto3D（J. Chem. Inf. Model. 2022, 62, 5373–5382）を使用して、同じポテンシャルを用いて生物活性コンフォーメーションを再現し、生物活性コンフォーメーション評価プロセスのガイドラインを提供しています。
3. 新規性や解決できた問題:
この研究の新規性は、ANI-MLポテンシャルを使用して生物活性コンフォーメーションを再現することにあり、平均的なRMSD（root-mean-square-deviation）値が0.5Å未満であり、従来の方法の限界を超える性能を示しています。また、初期構造が平衡から遠い場合や、MLポテンシャルが非滑らかな領域に固定されている場合、または少ないコンフォーマーサイズでのコンフォーマーの品質が要求される場合に効率的です。
4. 未解決の問題:
将来的には、さらに多様な化学的環境や複雑な分子構造に対しても、高精度で生物活性コンフォーメーションを再現できるように、アルゴリズムの適用範囲を広げることが挑戦として残されています。また、アルゴリズムの計算効率をさらに向上させることも重要な課題です。
title:
DeepConf: Leveraging ANI-ML Potentials for Exploring Local Minima with A Focus on Bioactive Conformations
author:
Abdulkadir, Kocak, Omer, Tayfuroglu, İrem Nur, Zengin, Mehmet Serdar, Koca
date:
2024-11-22
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-xqbdp?rft_dat=source%3Ddrss

Reactions of a prototypical phenolic antioxidant with radicals in polyethylene: insights from density functional theory
1. 目的:
この研究の主な目的は、ポリエチレンなどのポリオレフィンの主要な劣化過程である酸化を防ぐために広く使用されているフェノール型抗酸化剤の一つであるブチルヒドロキシトルエン（BHT）とラジカル種との相互作用を調査することです。特に、BHTとラジカル種との間の水素転移反応に焦点を当て、関連するエネルギーバリアを評価し、これらの反応が発生する条件を第一原理分子動力学シミュレーションによって分析します。
2. 使用したデータや情報:
この研究では、密度汎関数理論に基づいた静的および動的シミュレーションを使用しています。具体的には、BHTとラジカル種との水素転移反応を評価するために、関連するエネルギーバリアを計算し、第一原理分子動力学シミュレーションを用いて反応条件を分析しています。また、ポリエチレンモデルには、反応が主に発生する局所的な原子環境を記述する結晶ラメラの現実的な表面が含まれています。
3. 新規性や解決できた問題:
この研究の新規性は、フェノール型抗酸化剤の一つであるBHTのラジカル種との相互作用を原子スケールで詳細に調査している点にあります。特に、BHTとアルコキシラジカルとのH転移反応が自発的であり、エネルギーバリアが小さい（約0.1 eV）ことを明らかにしました。これにより、BHTがアルコキシラジカルを効果的に無害化するメカニズムを理解する手助けとなります。一方で、アルキルラジカルの直接的な無害化は排除されることが示されました。
4. 未解決問題:
将来的な課題として、ステリック障害や抗酸化剤の拡散が抗酸化効率に及ぼす影響についてのさらなる詳細な解析が必要です。また、異なる種類のラジカルや他のポリマー系におけるBHTの効果についても調査する必要があります。これにより、より広範な条件下での抗酸化剤の効果を理解し、最適化することができるでしょう。
title:
Reactions of a prototypical phenolic antioxidant with radicals in polyethylene: insights from density functional theory
author:
Guido, Roma, Yunho, Ahn, Xavier, Colin
date:
2024-11-22
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-shvp5?rft_dat=source%3Ddrss

Revealing Water Structure at Neutral and Charged Graphene/Water Interfaces through Quantum Simulations of Sum Frequency Generation Spectra
1. 目的:
この研究の主な目的は、電荷を帯びたグラフェン界面での水の構造とダイナミクスが電場に対する分子の応答にどのように影響を与えるかを理解することです。これにより、エネルギー貯蔵、触媒、表面化学などの応用分野への応用が期待されます。
2. 使用データ・情報:
この研究では、MB-polデータ駆動型多体ポテンシャルのリアリズムと、先進的な経路積分量子ダイナミクスを利用しています。これにより、異なる表面電荷下でのグラフェン/水界面の振動和周波数生成（vSFG）スペクトルを分析しています。
3. 新規性と解決した問題:
本研究の新規性は、中性のグラフェンにおいて、vSFGスペクトルに特有のダングリングOHピークが見られることを、最近の実験結果と一致して示したことです。これは以前の研究とは大きく異なります。さらに、グラフェンの表面が正に帯電すると、界面の水分子が再配向し、OHグループがグラフェンから遠ざかるにつれてダングリングOHピークの強度が減少します。対照的に、水分子はOH結合を負に帯電したグラフェンに向けて配向し、対応するvSFGスペクトルに顕著なダングリングOHピークを生じさせます。この電荷誘起の再編成は、界面での水素結合トポロジーの多様な範囲を生成し、それが広範な分子構造の変化を引き起こします。
4. 未解決問題:
将来的には、これらの電荷誘起の構造変化が水の分子動力学や反応性にどのような影響を与えるかをさらに詳細に調査する必要があります。また、異なるタイプの二次元材料との相互作用が水の構造に与える影響についても検討することが望まれます。これにより、材料科学や化学工学の分野での応用がさらに拡大される可能性があります。
title:
Revealing Water Structure at Neutral and Charged Graphene/Water Interfaces through Quantum Simulations of Sum Frequency Generation Spectra
author:
Francesco, Paesani, Richa, Rashmi, Henry, Agnew, Revati, Kumar, Toheeb O, Balogun, Golam, Azom
date:
2024-11-22
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-25th6?rft_dat=source%3Ddrss

Exact entanglement correlation complements
the chemical bond description
1. 与えられた論文の目的:
この論文は、拡張されたHeitler-Londonモデルを用いて化学結合を分析し、特に二粒子の量子もつれ相関を定義し、それをフォン・ノイマンエントロピーで表現することに重点を置いています。これにより、化学結合の補完的な特性評価が可能となり、部分的な原子性と真の共有結合性が直接関連付けられます。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、化学結合の解析にHeitler-Londonモデルを拡張した形式が使用されており、二粒子の量子もつれ相関をフォン・ノイマンエントロピーを用いて表現するアプローチが取り入れられています。具体的なデータや計算方法の詳細は記載されていませんが、理論的な枠組みとしてのモデルが中心になっています。
3. 新規性や解決できた問題:
従来の波動関数とエネルギー記述のみに基づく共有結合の分析を超えて、量子もつれとエントロピーを用いた化学結合の新しい評価方法を導入しました。これにより、結合の真の共有性と原子性の間の直接的な関連を理解することが可能になり、原子間距離が増加するにつれて系の漸進的な進化を追跡できるようになりました。
4. 未解決問題:
この研究では、原子性と真の共有結合性の間の関係を明らかにしましたが、異なる化学物質や条件下でのモデルの適用性や精度をさらに検証する必要があります。また、エントロピーを用いたアプローチが他の種類の化学結合や反応にどのように応用できるかも、今後の研究課題となります。
title:
Exact entanglement correlation complements
the chemical bond description
author:
Maciej, Hendzel, Józef, Spałek, Piotr, Kuterba
date:
2024-11-22
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-rrh17?rft_dat=source%3Ddrss

Pose Ensemble Graph Neural Networks to Improve Docking Performances.
1. 目的:
小分子とタンパク質の相互作用の幾何学と強度を予測することは、薬物発見において重要な課題であり、その複雑で動的な性質のために予測が困難です。この論文では、分子ドッキングから派生した単純なエネルギーベースの特徴を用いて、計算されたポーズのアンサンブルをグラフニューラルネットワークアーキテクチャにエンコードする新しいアプローチであるDockbox2 (DBX2) を導入し、小分子とタンパク質の相互作用および熱力学のより正確な見積もりを提供することを目指しています。
2. 使用データ・情報:
この研究では、PDBbindデータセットを使用しています。このデータセットは、実験構造と/または結合親和性に近い個々のポーズの三次元特徴をマッピングするために利用されました。また、結合ポーズの可能性をノードレベルのタスクとして、結合親和性をグラフレベルのタスクとして予測するために、モデルは共同で訓練されました。
3. 新規性と解決した問題:
DBX2は、グラフニューラルネットワークアーキテクチャを用いて計算されたポーズのアンサンブルをエンコードするという新しいアプローチを提案しています。これにより、従来の物理ベースのツール、例えば分子ドッキングを補完し、改善することができます。また、結合ポーズの可能性と結合親和性の両方を予測することで、小分子とタンパク質の相互作用のより正確な評価を行うことができるようになりました。
4. 未解決問題:
今後の課題として、MLモデルが構造アンサンブルに基づいてどのように小分子とタンパク質の相互作用と熱力学をより正確に推定できるかをさらに探求する必要があります。また、実験的な構造や結合親和性にさらに近いデータを取り入れ、モデルの精度を向上させるための研究も重要です。
title:
Pose Ensemble Graph Neural Networks to Improve Docking Performances.
author:
Thanawat, Thaingtamtanha, Jordane, Preto, Francesco, Gentile
date:
2024-11-21
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-sw04g?rft_dat=source%3Ddrss

DiffractGPT: Atomic Structure Determination from X-ray Diffraction Patterns using Generative Pre-trained Transformer
1. 与えられた論文の目的:
この研究の主な目的は、X線回折（XRD）パターンから直接原子構造を予測することが可能な生成型事前学習トランスフォーマーモデル「DiffractGPT」を導入し、結晶構造決定の自動化を実現することです。これにより、素材科学における複雑な課題を解決し、データ駆動型の素材発見と設計に貢献することを目指しています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、数千の原子構造とそれらのシミュレートされたXRDパターンを含むJARVIS-DFTデータセットを使用しました。また、モデルの評価は、化学情報の有無に応じて3つのシナリオ（1. 化学情報なし、2. 元素のリストあり、3. 明確な化学式あり）で行われました。
3. 新規性と解決された問題:
DiffractGPTモデルの新規性は、XRDパターンと結晶構造の間の複雑な関係を捉え、高速かつ正確な逆設計を可能にする点にあります。また、化学情報を取り入れることで予測精度が大幅に向上することが示され、訓練プロセスが直感的かつ迅速であるため、計算機科学、データサイエンス、実験コミュニティ間のギャップを埋めることができました。
4. 未解決の問題:
将来的には、さらに多様な化学組成や複雑な結晶構造を持つ素材に対するモデルの適用性と精度を向上させる必要があります。また、実際の実験データを用いたモデルの評価や、異なる種類の回折データ（例えば中性子回折）への適応も重要な課題となります。
title:
DiffractGPT: Atomic Structure Determination from X-ray Diffraction Patterns using Generative Pre-trained Transformer
author:
Kamal, Choudhary
date:
2024-11-21
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-ztp85?rft_dat=source%3Ddrss

Ca mobility in NASICON battery materials studied from first principle
1. 与えられた論文の目的:
この研究の主な目的は、多価電荷キャリアを使用するバッテリー技術の潜在的な利点を探求し、特にカルシウムイオンの移動性に焦点を当てたNASICON材料の性能を計算研究を通じて評価することです。これにより、従来のリチウムイオンバッテリー技術に代わる可能性のある高エネルギー密度を持つバッテリーシステムの開発に寄与することを目指しています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、NASICON材料内のカルシウムイオンの移動性について計算的に調査しています。具体的には、遷移金属の原子サイズが移動障壁の高さにどのように影響するか、および材料が固体電解質または電極材料としての特性にどのように影響するかを分析しています。
3. 新規性や解決できた問題:
この研究の新規性は、多価イオンキャリアを用いたバッテリーにおいて、NASICON材料が示すイオン移動性の詳細な理解を深めることにあります。特に、カルシウムイオンのような多価イオンの移動性に関する知見は、これまでの研究ではあまり注目されていませんでした。この研究によって、カルシウムイオンの移動障壁の高さに影響を与える因子が明らかになり、それが電解質や電極材料としての性能向上にどのように貢献するかを理解する手助けとなりました。
4. 未解決問題:
将来的には、他の多価イオン（例えばマグネシウムやアルミニウムなど）の移動性についても同様の研究を行い、さらに異なるNASICON材料の組成や構造がイオン移動性にどのように影響するかを詳細に調査する必要があります。また、実際のバッテリーシステムにおいてこれらの材料がどのように機能するかの実験的検証も重要です。
title:
Ca mobility in NASICON battery materials studied from first principle
author:
Axel, Gross, Katharina, Helmbrecht
date:
2024-11-21
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-1fqq5?rft_dat=source%3Ddrss

Benchmarking of Vibrational Exciton Models Against Quantum-Chemical Localized-Mode Calculations
1. 与えられた論文の目的:
与えられた論文では、バイオ分子の振動スペクトル、特に二次元赤外分光（2D-IR）スペクトルのシミュレーションに広く用いられる振動エキシトンモデルの精度を評価することが目的です。具体的には、振動マップによって提供される局所モード周波数や結合定数の品質を量子化学的な参照データに対して評価する新しいアプローチを提案しています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、異なる二次構造モチーフをカバーするポリペプチドと小さなタンパク質の分子動力学スナップショットのテストセットを用いました。これらに対して全量子化学計算を行い、調和振動周波数と正規モードを計算し、正規モードの局所化を適用して局所モード周波数と結合定数を得ました。これらは振動マップによって予測された値と直接比較が可能です。
3. 新規性と解決された問題:
この研究の新規性は、局所モード周波数と結合定数を直接比較することによって、振動マップの精度を定量的に評価する方法を提案した点にあります。特に、結合定数と孤立したポリペプチドの局所モード周波数には良好な相関が見られる一方で、溶媒化されたポリペプチドの局所モード周波数にはほとんど相関がないという重要な発見がありました。これは、溶媒分子の影響をモデル化するために使用される静電マップの精度に疑問を投げかけています。
4. 未解決の問題:
将来的には、溶媒化されたポリペプチドの局所モード周波数における相関の欠如に対処する必要があります。これは、溶媒の影響をより正確にモデル化するための改良された振動マップの開発を必要とするでしょう。また、さらに多くの分子構造や異なる環境条件下でのデータを集めることで、モデルの一般性と頑健性を向上させることも重要です。
title:
Benchmarking of Vibrational Exciton Models Against Quantum-Chemical Localized-Mode Calculations
author:
Christoph, Jacob, Anna M., van Bodegraven, Kevin, Focke, Mario, Wolter
date:
2024-11-21
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-s2jgl?rft_dat=source%3Ddrss

Avoidance of secondary carbocations, unusual deprotonation, and non-statistical dynamic effects in the cyclization mechanism of the 5/5/5/5-tetracyclic tetraisoquinane skeleton
1. 目的:
本研究は、Melittangium boletusから分離されたジテルペン合成酵素TiqSによるテトライソキノリン生合成のメカニズムを解明することを目的としています。この研究により、ジテルペンの環化反応の新しいメカニズムを明らかにし、テルペノイド生合成の理解を深め、ミクソバクテリアにおける新規天然物質の発見を可能にすることを目指しています。
2. 使用したデータや情報:
この研究では、マイナーメタボライト9種の分離と構造解明、サイト指向変異導入、安定同位体ラベリング実験、および量子化学計算を用いて、独特な5/5/5/5融合テトライソキノラン骨格の形成メカニズムを提案し、そのメカニズムを支持するデータを得ました。
3. 新規性と解決した問題:
この研究は、ミクソバクテリアにおけるテルペノイドが特に稀である中、Melittangium boletus由来のジテルペン合成酵素TiqSによるテトライソキノリンの生合成メカニズムを初めて解明しました。これにより、ジテルペンの環化反応の新しいメカニズムが明らかになり、テルペノイド生合成の理解が拡大されました。
4. 未解決問題:
この研究では、特定のテルペノイドの生合成経路や、他のミクソバクテリア種における類似の生合成経路の存在については未解明です。また、新しく発見されたメカニズムを利用した新規天然物質の合成や応用に関する研究も今後の課題として残されています。
title:
Avoidance of secondary carbocations, unusual deprotonation, and non-statistical dynamic effects in the cyclization mechanism of the 5/5/5/5-tetracyclic tetraisoquinane skeleton
author:
Jeffrey D., Rudolf, Xiuting, Wei, William, DeSnoo, Zining, Li, Wenbo, Ning, Wang-Yeuk, Kong, Dean J., Tantillo, Jordan, Nafie
date:
2024-11-21
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-3x784?rft_dat=source%3Ddrss

Methylaluminoxane Reactivities and Anionic Structures: From Small Oligomers to Large Sheets
1. 目的:
この研究は、小型のメチルアルミノキサン（MAO）種（MeAlO）n（Me3Al）m（n = 1-8）の構造と反応性を調べることを目的としています。特に、異なる計算手法を用いてこれらの種の安定性と反応メカニズムを解明し、実験的に観察されるアニオンの分布を説明することを目指しています。
2. 使用データ・情報:
この研究では、DFT（M06-2X）、MP2、CCSD(T)という階層的な計算手法を使用しています。これらの手法を用いて、MAO分子の構造とイオン化経路を分析し、中性MAO分子がアニオンを形成する過程を詳細に調べています。また、安定性メトリックを導入し、Me3Alの加水分解中にESI-MSスペクトルで観察されるアニオンの分布を説明しています。
3. 新規性と解決した問題:
この研究の新規性は、MAO種の構造と反応性について、DFTが4配位酸素を含む構造を人工的に安定化させることを明らかにし、高次計算では3配位酸素と4配位アルミニウムの中心を好む構造が示された点にあります。また、MAO分子がイオン化される際の主要なメカニズムがMe2Al+の切断であることを特定し、これが大きなシート構造（n = 5-8）で優勢であることを示しました。さらに、安定性メトリックを用いて、実験的に観察されるアニオンの分布を成功裏に説明しました。
4. 未解決問題:
将来的には、より大きなMAO種、特に最近単離され特徴づけられたシート（MeAlO）26（Me3Al）9の反応性についての理解を深める必要があります。これにより、MAO種の反応性に関する予測可能性と理解がさらに向上するでしょう。また、異なる反応条件下でのMAO種の挙動を詳細に調べることも重要な課題です。
title:
Methylaluminoxane Reactivities and Anionic Structures: From Small Oligomers to Large Sheets
author:
Mikko, Linnolahti, Xiaotong, Mao, Munmun, Bharti, Scott, Collins
date:
2024-11-21
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-gftq7?rft_dat=source%3Ddrss

Amorphous-like thermal conductivity and high thermoelectric figure of merit in “π” SnS and SnSe
1. 目的:
与えられた論文では、SnSおよびSnSeの「π」相というキュービック構造の熱電特性について、第一原理計算を用いて詳細な特性評価を行っています。この研究の目的は、これらの物質が高性能な熱電材料としてどのような潜在能力を持っているかを明らかにすることです。
2. 使用したデータや情報:
この研究では、第一原理計算を用いて、SnSとSnSeのキュービック「π」相の熱電特性を評価しています。具体的には、格子熱伝導率κlatt、ゼーベック係数、キャリア有効質量、電子散乱の強さなどのパラメータを計算し、これらの値を用いて熱電材料としての性能を評価しています。
3. 新規性と解決した問題:
この研究の新規性は、キュービック「π」相のSnSとSnSeが示す熱電特性を初めて詳細に解析した点にあります。特に、複雑な構造が格子熱伝導率κlattをアモルファス限界以下に押し下げ、超低熱伝導率を実現している点が重要です。また、低温でのn型の性能指標ZTがBi2Te3に匹敵し、高温ではSnSeの直方体相と競合するZTを持つことを予測しています。
4. 未解決の問題:
将来的な課題としては、高いドーピングレベルが必要とされるため、最適な導電性とパワーファクターを達成するためのドーピング戦略の開発が挙げられます。また、キュービック「π」相の物質の合成と物性評価の実験的検証も重要なステップとなります。これにより、理論的予測と実際の性能との間のギャップを埋めることができるでしょう。
title:
Amorphous-like thermal conductivity and high thermoelectric figure of merit in “π” SnS and SnSe
author:
Jonathan, Skelton, Min, Zhang, Joseph, Flitcroft, Ioanna, Pallikara
date:
2024-11-21
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-w7c8m?rft_dat=source%3Ddrss

An Automated Parametrization Approach for Coarse-Graining Soil Organic Matter Molecules
1. 目的:
この研究の主な目的は、土壌有機物（SOM）の分子構造およびその分子内相互作用と他の土壌成分や異物質との相互作用を調査することです。これにより、生態学的重要性を持つSOMのより深い理解を目指しています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、Vienna Soil Organic Matter Modeler 2 (VSOMM2) を使用して、異なる組成を持つSOMシステムの分子モデルを原子レベルで構築しました。さらに、これらのモデルを分子動力学（MD）シミュレーションで検討しました。また、国際腐植物質協会から選ばれたサンプルに基づいて、異なる水分含量レベルを考慮した粗粒度SOMモデルを作成し、分析しました。
3. 新規性と解決した問題:
この研究の新規性は、VSOMM2で生成された構造を粗粒度表現に変換するパラメータ化戦略を導入したことにあります。これにより、より大きな時間と長さのスケールで探索が可能となりました。また、粗粒度SOMモデルを直接構築し分析することで、原子レベルのMDシミュレーションを必要としなくなり、効率的な研究が可能になりました。さらに、SOMの組成と部分的に相関する密度とポテンシャルエネルギープロファイルの計算を通じて、電気的相互作用が構造的なパッキングを支配していることが示されました。
4. 未解決問題:
将来的には、SOMモデルのさらなる改良と精度向上が求められます。特に、異なる環境条件下でのSOMの挙動をより正確に予測するためのモデルの最適化が必要です。また、SOMのより複雑な相互作用や、他の環境要素との関連性についての研究も引き続き必要とされます。
title:
An Automated Parametrization Approach for Coarse-Graining Soil Organic Matter Molecules
author:
Ashour, A. Ahmed, Oliver, Kühn, Lorenz, Dettmann
date:
2024-11-21
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-9llpf-v2?rft_dat=source%3Ddrss

Modelling Heterogeneous Catalysis using Quantum Computers: An academic and industry perspective
1. 与えられた論文の目的:
このレビューは、異種触媒のモデリングにおける量子コンピューティングアルゴリズムの適用を探求し、触媒界面の理解方法にパラダイムシフトをもたらすことを目的としています。また、化学産業をより持続可能にするための現在の触媒プロセスの改善に関する研究の重要性を強調しています。
2. 使用されたデータや情報:
このレビューでは、密度汎関数理論（DFT）の限界を指摘し、強い相関効果やスピン関連現象を捉えるための量子コンピューティングアルゴリズムの適用例を示しています。さらに、量子コンピューティングが強く相関する領域を扱い、従来の量子化学アルゴリズムが残りを対処する埋め込み戦略についても言及しています。
3. 新規性と解決された問題:
このレビューの新規性は、異種触媒のモデリングにおける量子コンピューティングの適用を探ることにあります。DFTの限界を超えて、強い相関効果やスピン現象をより正確にモデル化できるようになることが期待されています。また、量子コンピューティングと従来の量子化学アルゴリズムを組み合わせることで、大規模な異種触媒モデリングが可能になるという問題が解決されています。
4. 未解決問題:
量子コンピューティングアルゴリズムが研究ワークフローにシームレスに統合される未来を展望していますが、実際の研究や産業への応用においては、さらなる技術的進歩やアルゴリズムの最適化が必要です。また、異種触媒のさらに複雑なシステムに対するモデリングの精度を向上させるための研究が求められています。
title:
Modelling Heterogeneous Catalysis using Quantum Computers: An academic and industry perspective
author:
Seenivasan, Hariharan, Sachin, Kinge, Lucas, Visscher
date:
2024-11-21
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-d2l1k-v3?rft_dat=source%3Ddrss

Pareto-based Optimization of Sparse Dynamical Systems
1. 与えられた論文の目的:
この研究の目的は、物理プロセスの支配法則を、最小限の方程式で近似するためのデータ駆動型アプローチを提案することです。具体的には、関数のライブラリを最適化しながら疎性を強制する新しい方法を提案しています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、実験データから微視的な反応速度方程式を導出するための方法として、また実験の設計に対するカーネルアプローチとしてこの方法を利用する例を示しています。しかし、具体的なデータの種類や情報についての詳細は論文からは明確ではありません。
3. 新規性と解決できた問題:
この研究の新規性は、関数のライブラリ自体を最適化するという点にあります。通常、データ駆動型アプローチは固定されたライブラリ関数の基底を使用しますが、この研究では疎性を促進するために最適な基底関数のセットを見つけることができます。また、モデルの適合度だけでなく、元のデータのノイズに対する残差の統計的分布によっても結果の堅牢性を評価しています。
4. 未解決の問題:
将来的には、選択されたメトリックに依存しないで済むように、複数の目的を持つ遺伝的アルゴリズム（NSGA-II）を用いて、最適なモデルのサブセットを体系的に生成するこの方法のさらなる検証と改善が必要です。また、実際の実験データに対するこのアプローチの適用性や効果をさらに評価する必要があります。
title:
Pareto-based Optimization of Sparse Dynamical Systems
author:
Gianmarco, Ducci, Maryke, Kouyate, Karsten, Reuter, Christoph, Scheurer
date:
2024-11-21
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-jgprs?rft_dat=source%3Ddrss

Fluorescent Rhodopsins: a challenging test for cost-effective QM/MM approaches
1. 与えられた論文の目的:
この研究の主な目的は、フルオレセント変異体の集合体である微生物ロドプシンArchaerhodopsin3の光物理的および光化学的特性を予測するために、コスト効率の良いモデルであるTD-DFT法とΔSCF法を異なる分子力学モデルと組み合わせて評価することです。具体的には、埋め込まれたレチナルプロトン化シフベースクロモフォアの吸収エネルギーと励起状態異性化障壁を調査し、異なるDFT機能や埋め込みモデルの近似を比較します。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、異なるDFT機能と異なる埋め込みモデルの近似を比較することにより、埋め込まれたレチナルプロトン化シフベースクロモフォアの吸収エネルギーと励起状態異性化障壁を調査しています。特に、CAM-B3LYP機能が実験と最も一致していることを示し、埋め込みポテンシャルも同様の精度を示しています。また、偏極可能なTD-DFT/MMフレームワーク内での線形応答補正を取り入れることで精度が向上することが示されています。
3. 新規性や解決できた問題:
この研究の新規性は、TD-DFTとΔSCF法を用いて、異なる分子力学モデルと組み合わせることにより、Archaerhodopsin3のフルオレセント変異体の光物理的および光化学的特性を予測する手法を評価した点にあります。また、偏極可能なTD-DFT/MMフレームワークを用いることで、吸収エネルギーの精度を向上させる方法を示しました。しかし、写真異性化障壁は埋め込みモデルの選択に敏感であり、励起状態プロセスの予測において環境要因が複雑な役割を果たしていることを強調しています。
4. 未解決の問題:
将来的には、写真異性化障壁の予測において、環境要因の影響をより詳細に理解し管理する方法を開発する必要があります。また、異なる埋め込みモデルの影響をさらに詳細に解析し、より広範な化合物やシステムに対する予測モデルの適用性と精度を高める研究が求められています。
title:
Fluorescent Rhodopsins: a challenging test for cost-effective QM/MM approaches
author:
Laura Milena, Pedraza González, Duccio, Di Prima, Peter, Reinholdt, Jacob, Kongsted, Benedetta, Mennucci
date:
2024-11-21
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-3nxtx?rft_dat=source%3Ddrss

The hole mass in Car-Parrinello molecular dynamics: insights into the dynamics of excitation
1. 目的:
この研究の主な目的は、分子動力学シミュレーションにおいて、光誘起化学反応を正確にシミュレートする新しい方法を開発することです。具体的には、HoleMass CPMDという新しい手法を導入し、実装することで、電子やホールが占める軌道に異なる仮想質量を割り当てることにより、反応動力学のシミュレーションの精度を向上させることを目指しています。
2. 使用したデータや情報:
この研究では、特定の質量値を慎重に割り当てることにより、光誘起化学反応、特にオキシランのリングオープニング反応やシクロブテンの異性化反応を数フェムト秒からピコ秒の範囲で成功裏にシミュレートすることができました。これらの反応は、オキシランのCOリングオープニングやシクロブテンの正しい異性化シーケンス（リングが開くと最初に形成されるのはシス異性体、その後にトランス異性体が形成される）を再現することができるという具体的なデータや情報が用いられています。
3. 新規性と解決した問題:
この研究の新規性は、HoleMass CPMDという手法を導入し、実装した点にあります。この手法では、部分的に空の軌道（ホール）に異なる仮想質量を割り当てることで、分子の励起ダイナミクスをシミュレートする際の応答性を向上させています。これにより、従来の方法では難しかった光誘起化学反応の正確なシミュレーションが可能となり、第一原理分子動力学シミュレーションにおける重要な問題の一つを解決しました。
4. 未解決問題:
将来的には、さらに多様な化学反応や異なる材料システムでの電荷局在効果のモデリングにこの手法を適用し、その精度や適用範囲を広げる必要があります。また、異なる条件下での反応動力学や、他の種類の化学反応に対するこの手法の有効性を詳細に調査することも重要な未解決問題として残されています。
title:
The hole mass in Car-Parrinello molecular dynamics: insights into the dynamics of excitation
author:
Sherif, Tawfik, Tiffany, Walsh
date:
2024-11-21
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-3trkk?rft_dat=source%3Ddrss

Collective Coordinates and Facilitated Conformational Opening during Translocation of Human Mitochondrial RNA Polymerase (POLRMT) from Atomic Simulations
1. 目的:
本研究の目的は、ヒトミトコンドリアの転写中におけるシングルサブユニットRNAポリメラーゼ（RNAP）の推移を研究することです。これには、全原子分子動力学（MD）シミュレーションを利用して、構造的サンプリングと次元削減分析における集団座標（CV）の精緻化を行います。
2. 使用データ・情報:
この研究では、ヒトミトコンドリアDNA依存性RNAP（POLRMT）の伸長複合体をモデル化し、推移前後のモデルに対して平衡MDシミュレーションを実施しました。また、異なる潜在的推移パスの周囲で広範囲のサンプリングを行い、選択された原子CVセットに対して次元削減方法として時間遅延独立成分分析（tICA）とマルコフ過程の変分アプローチをニューラルネットワークで実装したVAMPnetsを比較しました。
3. 新規性・解決問題:
POLRMTの推移はNTP結合によって促進される可能性が高いと示唆され、これにより推移後の指サブドメインの開口が促されることが明らかになりました。これまでの実験研究では明らかにされていなかった、POLRMTのメカノケミカルカップリングメカニズムの特異性を示す重要なデータを提供しました。また、VAMPnets分析によって予測された時間尺度は、以前の実験検出によって示唆されたPOLRMT伸長サイクルの最後のポスト触媒的動力学ステップに一致しています。
4. 未解決問題:
NTP結合に関連する追加のタンパク質ダイナミクスが考慮されると予測時間尺度がわずかに増加することから、NTP結合/触媒モチーフを分析に含めた際の詳細な影響についてさらに研究する必要があります。また、POLRMTの推移における他の潜在的な結合や機構についても未解明の部分が残されており、これらの要素が全体のメカノケミカルカップリングにどのように寄与しているかを解明することが今後の課題です。
title:
Collective Coordinates and Facilitated Conformational Opening during Translocation of Human Mitochondrial RNA Polymerase (POLRMT) from Atomic Simulations
author:
Shannon, McElhenney, Jin, Yu
date:
2024-11-21
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-kwx47?rft_dat=source%3Ddrss

Ab initio predictions of adsorption in flexible metal-organic frameworks for water harvesting applications.
1. 目的:
この研究の主な目的は、金属有機フレームワーク（MOF）の水吸着特性を化学的精度で正確に予測し、フレームワークの柔軟性を完全に考慮することにより、水収集アプリケーションにおけるMOFの設計を改善する方法を提案することです。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、高精度で効率的に訓練された機械学習ポテンシャルと、フレームワークの柔軟性を考慮するためのトランジションマトリックスモンテカルロシミュレーションを使用しています。また、MOF-303やMOF-LA2-1などの特定のMOFの水吸着イソサームの定量的精度のあるデータを基に、理論レベルのベンチマークを行っています。
3. 新規性と解決できた問題:
この研究の新規性は、フレームワークの局所的および全体的な柔軟性を適切に取り入れた水吸着特性の予測にあります。これにより、MOF-303のような水収集に有望なMOFの精度高い設計が可能になります。また、リンカー交換材料の研究を通じて、方法論の広範な適用可能性を示しています。
4. 未解決問題:
最適な水収集器を設計するためには、低圧での水の取り込みを防ぐために中間吸着強度の初期シーディングサイトを持つことが重要です。さらに、作業容量を増加させるためにリンカー拡張戦略を使用することができますが、初期シーディングサイトを維持しながらこれを行う方法については、今後さらに研究が必要です。また、他のゲスト分子やMOFに対する方法論の適用性を拡大することも、将来の課題とされています。
title:
Ab initio predictions of adsorption in flexible metal-organic frameworks for water harvesting applications.
author:
Veronique, Van Speybroeck, Ruben, Goeminne
date:
2024-11-20
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-lpm8c?rft_dat=source%3Ddrss

Recent ChemRxiv on Theoretical and Computational Chemistry: November 27, 2024

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