Recent ChemRxiv on Theoretical and Computational Chemistry: August 08, 2024
A Three-Pronged Computational Approach for Evaluating Density Based Semi Empirical Equations of Supercritical Extraction Process and Data
1. 目的:
この研究の目的は、超臨界抽出プロセスと関連データのパラメータ推定、相の可視化、予測モデリングを行うソフトウェアプログラムを提示することです。これにより、特定の密度に基づく半経験的モデル方程式によって示される相行動の詳細な分析と予測が可能となります。
2. 使用データや情報:
この研究では、密度に基づく半経験的モデル方程式のモデル係数を推定するための反復的な普通最小二乗推定と選択方法が開発されています。また、状態変数と溶質の溶解度モル分率を含む三次元表面をプロットすることにより、相行動の可視化が行われています。予測モデリングには、3つの教師あり機械学習アルゴリズム（多層パーセプトロン、K最近傍法、サポートベクター回帰）が使用されており、予測前には機械学習アルゴリズムのハイパーパラメータ最適化が実施されています。
3. 新規性と解決した問題:
この研究の新規性は、超臨界抽出プロセスの密度に基づく半経験的モデル方程式を評価・設計するための正確で信頼性の高い計算ツールを提供する点にあります。また、モデル方程式によって示される最大/最適溶解度の予測ウィンドウ、モデル効率、気液平衡、相行動の理論的推論と不一致に関する詳細な分析がプログラム出力から明らかにされました。
4. 未解決問題:
将来的には、さらに異なる種類の状態変数や溶質に対するモデルの適用性を拡大すること、また、モデルの予測精度をさらに向上させるための方法論の開発が必要です。これには、より多様なデータセットを使用した検証や、新しい機械学習技術の統合が含まれる可能性があります。
title:
A Three-Pronged Computational Approach for Evaluating Density Based Semi Empirical Equations of Supercritical Extraction Process and Data
author:
Srinidhi, Srinidhi
date:
2024-08-08
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-fw30s-v3?rft_dat=source%3Ddrss
Widespread misinterpretation of pKa terminology and its consequences
1. 目的:
この研究の目的は、酸塩基現象の記述における体系的な混乱を調査し、特にジワイオン化合物の「酸性」と「塩基性」のpKa値の定義に関する混乱を明らかにすることです。また、pKaデータの誤表現がどのように予測モデルの性能に影響を与えるかを検討し、酸塩基現象の正確な記述のための提案を行います。
2. 使用データ・情報:
この研究では、広く使用されているChEMBLデータベースを含むデータリポジトリからのpKaデータを用いています。これらのデータは、pKa予測モデルのトレーニングデータとして広く使用されており、データの混乱や誤りがモデルの性能に悪影響を及ぼしていることが指摘されています。
3. 新規性・解決問題:
この研究の新規性は、ジワイオン化合物の酸塩基pKa値の定義に関する混乱を系統的に分析し、その問題点を明らかにした点にあります。また、pKaデータの誤表現が予測モデルに与える影響を検討し、データ管理とモデルトレーニングの改善提案を行うことで、酸塩基現象のより正確な記述と予渲の向上を目指しています。
4. 未解決問題:
将来的には、酸塩基現象の記述を標準化し、全ての研究者が一貫した用語を使用できるようなガイドラインの作成が必要です。また、pKa予測モデルの精度を向上させるために、より正確で一貫性のあるデータセットの構築が求められています。これらの問題に対処することで、科学的な研究だけでなく、医薬品設計や環境研究などの実用的な応用にも寄与することが期待されます。
title:
Widespread misinterpretation of pKa terminology and its consequences
author:
Jonathan, Zheng, Ivo, Leito, William, Green
date:
2024-08-08
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-msd0q-v2?rft_dat=source%3Ddrss
Bulky phosphine ligands promote palladium-catalysed protodeboronation
1. 目的:
この研究の主な目的は、Suzuki-Miyauraクロスカップリング反応において、望ましくない副反応であるプロトデボロネーションがどのように進行するかを明らかにし、この副反応を加速する要因を特定することです。特に、パラジウム(II)錯体と大きなリガンドがこの副反応をどのように影響するかに焦点を当てています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、自動化されたハイスループット実験、包括的な計算機械的解析、および動力学モデリングを使用してデータを収集しました。これにより、プロトデボロネーションがパラジウム(II)錯体と大きなリガンドによってどのように加速されるかを詳細に調べることができました。
3. 新規性と解決された問題:
この研究の新規性は、Suzuki-Miyauraクロスカップリングにおけるプロトデボロネーションのメカニズムを詳細に解析し、特にパラジウム-ホスフィン錯体系がこれまで大きく見過ごされていたことに焦点を当てた点にあります。この研究により、ステリック障害の大きいリガンドがクロスカップリング生成物の形成を妨げる可能性があることが明らかになり、リガンドの選択に際して慎重な検討が必要であることが示されました。
4. 未解決問題:
この研究では、プロトデボロネーションを効果的に抑制するための具体的な方法や条件の最適化については詳細が示されていません。今後は、プロトデボロネーションを最小限に抑えつつ効率的なクロスカップリングを実現するためのリガンドや反応条件のさらなる最適化が求められます。
title:
Bulky phosphine ligands promote palladium-catalysed protodeboronation
author:
Cher Tian, Ser, Han, Hao, Sergio, Pablo-García, Kjell, Jorner, Shangyu, Li, Robert, Pollice, Alán, Aspuru-Guzik
date:
2024-08-08
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-cw8cs?rft_dat=source%3Ddrss
MOFs with the Stability for Practical Gas Adsorption Applications Require New Design Rules
1. 目的:
この研究は、温室効果ガスを捕捉し貯蔵する能力が高い金属有機フレームワーク（MOFs）の開発に焦点を当てています。特に、高い熱的および活性化安定性を持つ仮説上の超安定MOFsをスクリーニングし、そのガス吸着特性を評価することで、実際的な応用における新しい材料の開発を目指しています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、機械学習モデルを用いて訓練された実験的な安定性の測定に基づいて、高い熱的および活性化安定性が予測される仮説上の超安定MOFsをスクリーニングしました。さらに、機械的安定性の尺度として体積弾性率を計算し、超安定MOFsデータベースから1,102の機械的に堅牢な仮説上のMOFsを選別しました。そして、これらのMOFsのガス吸着特性を、実験的なMOFsデータベースとともにグランドカノニカルモンテカルロシミュレーションを用いて調査しました。
3. 新規性と解決された問題:
この研究の新規性は、仮説上のMOFsの安定性を考慮せずに計算的研究が行われがちな点を克服し、実験的に測定された安定性に基づいて訓練された機械学習モデルを使用して超安定MOFsをスクリーニングした点にあります。これにより、実際の材料としての応用が限られていた問題を解決し、実際に合成可能なMOFsにおいて優れたガス吸着特性を持つ材料の合理的な設計が可能になりました。
4. 未解決の問題:
将来的には、これらの超安定MOFsの合成方法の開発や、さらに多様なガスに対する吸着特性の評価が必要です。また、MOFsのデザインルールを更に洗練させ、実際の応用における性能を最大化するための研究が求められています。
title:
MOFs with the Stability for Practical Gas Adsorption Applications Require New Design Rules
author:
Heather, Kulik, Changhwan, Oh, Aditya , Nandy, Shuwen, Yue
date:
2024-08-08
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-7h2hp?rft_dat=source%3Ddrss
Deciphering the Stacking Language of Honeycomb Bilayer Materials: A Comprehensive Review of Groups 13 to 15
1. 目的:
この研究の主な目的は、二次元材料の層状構造とその積層配置に関する理解と分類のための統一されたフレームワークを提供することです。特に、グループ13から15に属する元素から成る二層ハニカム材料の積層配置を明確にするための標準的な命名法を導入し、文献間の比較分析を容易にすることを目指しています。
2. 使用されたデータや情報:
このレビューでは、実験的および理論的な探索から得られた様々な積層形式に関するデータを用いています。特に、ABC表記法を使用して命名法を標準化し、それによって文献の比較分析を行うことが可能になりました。また、この表記法の限界を検討し、JAM表記法の必要性を強調しています。
3. 新規性と解決した問題:
この研究の新規性は、グループ13から15の元素から成る二層ハニカム材料の積層配置に対する統一された理解と分類フレームワークを提供したことにあります。これにより、以前は曖昧だった命名法を明確化し、異なるシステム間での比較が困難だった問題を解決しました。また、特定の積層配置が見落とされることなく、包括的な分析が可能になりました。
4. 未解決の問題:
今後の課題としては、JAM表記法をさらに発展させることが挙げられます。ABC表記法には限界があり、すべての積層配置を十分に表現できない可能性があるため、より包括的で柔軟な命名法の開発が必要です。また、新しい二次元材料や未知の積層形式の発見に伴い、命名法の更新や改善が継続的に求められるでしょう。
title:
Deciphering the Stacking Language of Honeycomb Bilayer Materials: A Comprehensive Review of Groups 13 to 15
author:
Jessica, Arcudia, Thomas, Heine, Gabriel, Merino
date:
2024-08-08
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-nb9r6?rft_dat=source%3Ddrss
MolAnchor – Explaining Compound Predictions Based on Substructures
1. 目的:
与えられた文脈の目的は、薬物化学において、機械学習の予測が理解されない限りその影響が限定的である問題に対処することです。そのため、分子レベルの詳細でモデルの理解と解釈を助ける化学的に直感的なアプローチを求めています。
2. 使用したデータや情報:
文脈では、モデルの決定に対する特徴の重要性を定量化する特徴帰属方法が広く使用されていますが、化学的視点からアクセス可能な結果を提供するためには、可視化技術と組み合わせる必要があります。また、構造的特徴がモデル決定にどのように重要な影響を与えるかを直接示す、異なる予測結果を持つ密接に関連した化学構造を提供するカウンターファクチュアルというアプローチも取り上げています。
3. 新規性と解決した問題:
この文脈の新規性は、説明可能な人工知能（XAI）からのアンカーコンセプトの原理を適応し、分子機械学習に変更する新しいアプローチ「MolAnchor」を導入することです。MolAnchorは、テスト化合物の予測プロパティを決定する部分構造を体系的に特定し、化学的解釈可能性を保証します。
4. 未解決の問題:
将来的には、MolAnchorをさらに改善し、さまざまな化学的プロパティに対する予測の正確性を高めること、また、より複雑な化学構造に対しても効果的に適用できるようにすることが未解決の問題として残されています。
title:
MolAnchor – Explaining Compound Predictions Based on Substructures
author:
Jürgen, Bajorath, Alec, Lamens
date:
2024-08-08
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-vwvph?rft_dat=source%3Ddrss
Embedded machine-readable molecular representation
for more resource-efficient deep learning applications
1. 目的:
この文脈では、化学構造を機械が読み取り可能な形式にエンコードする方法として、One Hot Encoding（OHE）の代替手法として埋め込み型One Hot Encoding（eOHE）を開発し、化学アプリケーションでのディープラーニング手法の実用的な実装を行うことを目的としています。これにより、計算資源の使用を大幅に削減しながら、モデルの精度と堅牢性を維持することを目指しています。
2. 使用データ・情報:
この研究では、分子の表現としてSMILES、DeepSMILES、SELFIESを用い、分子データベースとしてZINC、QM9、GDB-13を使用しています。これらのデータを用いて、Variational Autoencoders（VAE）とRecurrent Neural Networks（RNN）のモデルにeOHEを実装し、性能評価を行っています。
3. 新規性・解決した問題:
新規性としては、従来のOHEに代わる新しいエンコード方式であるeOHEを開発したことが挙げられます。この方法は、Nサイズのアルファベットを数個の実数にエンコードし、化学構造のよりシンプルな行列表現を実現します。解決した問題としては、eOHEを使用することでRAMメモリ使用量を最大50％削減し、ディスクメモリ削減効率（MRE）を平均80％まで向上させることができ、計算資源の大幅な削減を実現しました。
4. 未解決問題:
将来的には、eOHEが他の多様な化学構造や、より大規模なデータセットに対しても同様の効果を発揮するかの検証が必要です。また、eOHEをさらに最適化し、さまざまなディープラーニングアーキテクチャや他の科学分野への応用可能性を探ることも重要な課題とされています。
title:
Embedded machine-readable molecular representation
for more resource-efficient deep learning applications
author:
Francisco J., Martin-Martinez, Emilio, Nuñez-Andrade, Rafael, Gomez-Bombarelli, James, Ryan, Isaac, Vidal-Daza
date:
2024-08-07
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-6l7w3?rft_dat=source%3Ddrss
Data Efficiency of Classification Strategies for Chemical and Materials Design
1. 与えられた文脈は、何を目的としていますか？:
この研究の主な目的は、材料発見と特性評価を加速するために、アクティブラーニングとデザイン-ビルド-テスト-ラーン戦略を活用することです。また、合成可能性、安定性、溶解性、リサイクル可能性、毒性などの制約がある領域において、データ駆動型の材料設計キャンペーンをターゲットにしています。これらの制約に関する知識の欠如が設計効率を阻害することを避けるため、材料が特定の制約を満たしているかどうかを分類するためのデータ効率の良いアルゴリズムを見つけることが目的です。
2. 与えられた文脈では、どのようなデータや情報を用いましたか？:
この研究では、化学および材料科学の分野から取り出された31の分類タスクをソースとして使用しています。これらのタスクは、既存の文献から取得されたもので、さまざまな材料の挙動を分類するために用いられています。また、これらのタスクのパフォーマンスを評価するために100の戦略が比較されています。
3. 与えられた文脈の新規性や、解決できた問題は何ですか？:
この研究の新規性は、材料の特定の制約を効率的に分類するための最もデータ効率の良いアルゴリズムに関するコンセンサスがないという問題に対処している点にあります。具体的には、ニューラルネットワークやランダムフォレストをベースとしたアクティブラーニングアルゴリズムがタスク全体で最も効率的であることを示し、分類タスクの複雑さをタスクのメタ特徴、特にノイズ対信号比に基づいて定量化する方法を示しました。
4. 将来取り組むべき未解決問題として、何が残されていますか？:
この研究では、データ効率の良い分類戦略に関する包括的な調査を行い、最もパフォーマンスが高い戦略の特性を特定しましたが、さらなる研究のための道筋として、具体的なアルゴリズムの改善や、新たな制約条件の特定、さらには他の科学領域への応用などが挙げられます。これらの問題に取り組むことで、より効果的で広範な材料設計の進展が期待されます。
title:
Data Efficiency of Classification Strategies for Chemical and Materials Design
author:
Michael, Webb, Quinn, Gallagher
date:
2024-08-07
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-1sspf?rft_dat=source%3Ddrss
Emergence of New Nitrogen-rich Compounds
in Lead-Nitrogen Phase Diagram under
Pressure
1. 目的:
この研究では、圧力下でのPb-N二元系の包括的な構造探索を行い、高精度な圧力組成相図を決定することを目的としています。これにより、新たな圧力安定化構造の存在を明らかにし、物質の新たな可能性を探ることを目指しています。
2. 使用したデータや情報:
この研究では、可変組成進化アルゴリズムと第一原理計算を組み合わせて使用しています。これにより、0-100 GPaの圧力範囲と0 Kの温度で、Pb-N二元系の構造探索を行いました。また、予測されたPbNz相におけるN2ダンベル構造や、N-N振動周波数のデータも活用しています。
3. 新規性と解決した問題:
この研究の新規性は、11種類の新たな圧力安定化構造を発見した点にあります。特に、窒素が豊富な組成PbNz（z = 2-4, 6, 8, 10）や、熱力学的に安定な7つの相が同定されました。また、高圧下でのPbNz相においてN2ダンベルが観察されること、そしてペンタゾレートユニットN−5が安定化することも新たな発見です。これにより、物質の圧力下での振る舞いや安定性の理解が深まりました。
4. 未解決問題:
今後の課題としては、これらの新たに発見された相が実際の応用可能性を持つかどうかの検証が必要です。また、これらの相がどのような物理的、化学的性質を持つのか、さらに詳細な解析が求められます。さらに、他の圧力範囲や温度での挙動についても探索することで、物質理解の幅を広げることができるでしょう。
title:
Emergence of New Nitrogen-rich Compounds
in Lead-Nitrogen Phase Diagram under
Pressure
author:
Gilles, FRAPPER, Ken, Niwa, Sylvain, PITIE
date:
2024-08-07
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-g127v?rft_dat=source%3Ddrss
Building a computational ready database for
macrocycles and organic cages
1. 目的:
この研究の主な目的は、マクロサイクルとケージに関する最も包括的なデータベースを作成し、そのデータベースを用いて二酸化炭素とメタンの競合吸着のシミュレーションを行い、有望な材料を特定することにあります。これにより、材料の設計原理の形成と探索を支援することができます。
2. 使用したデータや情報:
この研究では、Cambridge Structural Database (CSD) から自動的にマクロサイクルまたはケージを含む可能性があるエントリーを同定し、それらを手動でフィルタリングして不正確なデータを除外しました。その後、マクロサイクルやケージを含む構造の確認とクリーニングを徹底的に行い、検証された実験構造の幾何学的最適化と最適化された構造のDensity-Derived Electrostatic and Chemical (DDEC6) 電荷の計算を行いました。
3. 新規性と解決した問題:
この研究の新規性は、7,939の構造を含むマクロサイクルとケージの最も包括的なデータベースを構築したことにあります。また、このデータベースを使用して行われた二酸化炭素とメタンの競合吸着のシミュレーションは、産業的に関連する条件下での材料の性能を評価し、有望な材料を特定するための構造-特性-機能の関係を確立することができました。
4. 未解決の問題:
将来的には、他のガス種の吸着特性や、異なる環境条件下での材料の挙動をさらに詳細に調査する必要があります。また、データベースをさらに拡張して、より多様なマクロサイクルとケージの構造を含めることも重要です。これにより、より広範なアプリケーションに対応する材料の設計と評価が可能になります。
title:
Building a computational ready database for
macrocycles and organic cages
author:
Siyuan, Yang, Heng, Ji, Jinjin, Zhang, Linjiang, Chen, Ming, Liu
date:
2024-08-07
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-pvn9p-v2?rft_dat=source%3Ddrss
AdsMT: A multi-modal transformer for predicting global minimum adsorption energy
1. 目的:
この研究の主な目的は、触媒表面と吸着体間の全球最小吸着エネルギー（GMAE）を迅速に評価することです。これは、大規模な触媒スクリーニングにおいて重要です。しかし、各表面/吸着体の組み合わせにおいて多数の吸着サイトと可能な吸着構成が存在するため、密度汎関数理論（DFT）を用いてGMAEを計算することは非常にコストがかかります。そこで、この研究では、AdsMTと呼ばれる新しい多モードトランスフォーマーを設計し、サイト結合情報なしで表面グラフと吸着体の特徴ベクトルに基づいてGMAEを迅速に予測する手法を提案しています。
2. 使用データや情報:
この研究では、表面グラフと吸着体の特徴ベクトルを使用しています。これにより、AdsMTモデルは吸着体と表面原子間の複雑な関係を捉えることができます。さらに、3つの異なるベンチマークデータセットが構築され、それぞれのデータセットはGMAE予測の課題に対するさらなる研究の道を開いています。
3. 新規性と解決した問題:
この研究の新規性は、サイト結合情報を必要とせずにGMAEを予測できるAdsMTという多モードトランスフォーマーの開発にあります。AdsMTモデルは、クロスアテンションメカニズムを通じて吸着構成の列挙を避けながら、吸着体と表面原子間の複雑な関係を効果的に捉えることができます。また、優れた平均絶対誤差を達成し、予測の解釈可能性と信頼性を高めるために不確実性定量も統合されました。
4. 未解決問題:
未解決の問題としては、さらなるデータセットの拡充や、さまざまな触媒材料に対するモデルの適用性の検証が挙げられます。また、AdsMTモデルのさらなる最適化や、他の物質科学や化学分野への応用可能性の探求も重要な課題です。
title:
AdsMT: A multi-modal transformer for predicting global minimum adsorption energy
author:
Junwu, Chen, Xu, Huang, Cheng, Hua, Yulian, He, Philippe, Schwaller
date:
2024-08-07
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-g4b60-v2?rft_dat=source%3Ddrss
MatFold: systematic insights into materials discovery models' performance through standardized cross-validation protocols
1. 目的:
この論文は、材料科学における機械学習（ML）モデルの性能評価が過度に単純化されたクロスバリデーション（CV）プロトコルによってバイアスがかかる問題を指摘し、より厳格で標準化されたCVプロトコルを提案することを目的としています。これにより、モデルの一般化能力、改善可能性、不確実性の体系的な洞察を得ることができるとともに、異なるデータ量にアクセスする競合モデル間の公平な比較基準を提供し、データ漏洩の可能性を系統的に減少させることを目指しています。
2. 使用データ・情報:
論文の詳細なデータ内容は記載されていませんが、一般的に材料科学の分野で用いられる化学的および構造的な特徴を持つデータを用いて、MLモデルのCVプロトコルを構築するためのツールキット「MatFold」が提供されています。このツールキットは、様々なCV分割を自動で構築する機能を持ち、広範なコミュニティでの使用を促進することが目的です。
3. 新規性と解決した問題:
この研究の新規性は、材料発見のためのMLモデルを検証するために、化学的および構造的に動機付けられた、標準化されたかつ難易度の高い分割プロトコルを提案している点にあります。これにより、過去の研究で見られたような単純なCVプロトコルによるバイアスやデータ漏洩の問題を解決し、モデルの一般化能力や不確実性の評価をより正確に行うことが可能になります。
4. 未解決問題:
将来的には、提案されたCVプロトコルの効果をさらに検証し、さまざまなタイプの材料データセットに対する適用性を評価する必要があります。また、実際の材料合成や特性評価といった実験的検証との統合を進めることで、実験コストの削減や効率化を図るための戦略も重要な課題となります。さらに、異なるモデルやアルゴリズム間での公平な比較基準を確立するための研究も必要です。
title:
MatFold: systematic insights into materials discovery models' performance through standardized cross-validation protocols
author:
Matthew, Witman, Peter, Schindler
date:
2024-08-07
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-bmw1n?rft_dat=source%3Ddrss
Inverse Design of Singlet Fission Materials with Uncertainty-Controlled Genetic Optimization
1. 目的:
この研究は、シングレットフィッションのための適切な分子材料の発見を目指しています。シングレットフィッションが太陽電池の電力変換効率を向上させる可能性を示していますが、適切な分子材料の不足が実装の障壁となっています。この問題を解決するために、効率的に化学空間を探索し、適切な材料を発見する手法を開発しています。
2. 使用データ・情報:
この研究では、不確実性制御遺伝アルゴリズム（ucGA）を用いています。このアルゴリズムは、異なる分子表現からのアンサンブル機械学習予測に基づいており、興奮状態のエネルギー、合成可能性、シングレット励起子のサイズを同時に最適化します。また、45,000のコアと5,000の置換基から成るreFORMEDフラグメントデータベースを用いて化学空間を探索しています。
3. 新規性と解決した問題:
この研究の新規性は、ucGAを使用してシングレットフィッション材料の探索を行う点にあります。ucGAは、既知のシングレットフィッション骨格の局所最適化と、未知の候補の生成を可能にします。さらに、ヘテロ原子が豊富なメソイオン化合物を新たな受容体として提案し、これがトリプレット状態の強い局在化、有利なダイラジカロイド特性、半導体太陽電池への励起子注入に適したトリプレットエネルギーを示すことを明らかにしました。
4. 未解決問題:
今後の課題としては、提案された候補の実際の合成とその性能の検証が必要です。また、より広範な化学空間でのさらなる候補の探索や、シングレットフィッション材料の実用化に向けたシステムの最適化が求められます。
title:
Inverse Design of Singlet Fission Materials with Uncertainty-Controlled Genetic Optimization
author:
Rubén, Laplaza, J. Terence, Blaskovits, Luca, Schaufelberger, Clemence, Corminboeuf, Kjell, Jorner
date:
2024-08-07
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-xzlt9?rft_dat=source%3Ddrss
Investigating the substrate oxidation mechanism in lytic polysaccharide monooxygenase: H2O2- versus O2-activation
1. 目的:
この論文は、Lytic polysaccharide monooxygenases（LPMOs）という酵素群が多糖類の分解を促進するメカニズムを理解することを目的としています。特に、LPMOsが銅を依存する酵素であること、およびそれらがO2またはH2O2を共基質として使用する可能性があることに焦点を当てています。理論的および実験的な研究結果が一致しない点について、より詳細な理論モデルを用いて調査しています。
2. 使用したデータや情報:
この研究では、量子力学/分子力学（QM/MM）フレームワークを基にした理論モデルを使用しています。具体的には、LsAA9というLPMOを用い、銅活性部位のモデリングにおいて重要とされるすべての残基を含む広範なQM領域を使用しました。また、以前の研究で見られた差異の一部を説明するために、複数のコンフォーマーも調査しています。
3. 新規性と解決された問題:
この研究の新規性は、以前の小さなQM領域を用いた計算とは異なり、O2駆動の反応が実行不可能であることを示した点にあります。一方で、H2O2駆動の経路が実行可能であることを示し、実験的に提案されているように、LsAA9にとってH2O2のみが実行可能な共基質であることを支持しています。これにより、理論と実験の結果の一致が達成されました。
4. 未解決問題:
将来的には、他のLPMOファミリーのメンバーに対しても同様の詳細な理論的調査を行う必要があります。また、異なる多糖類に対するこれらの酵素の作用機構の違いを理解するための研究も必要です。これにより、LPMOsの多様な生物学的役割と産業的応用の可能性をさらに探ることができるでしょう。
title:
Investigating the substrate oxidation mechanism in lytic polysaccharide monooxygenase: H2O2- versus O2-activation
author:
Marlisa M. , Hagemann, Erna K., Wieduwilt, Ulf, Ryde, Erik D., Hedegård
date:
2024-08-06
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-h5wx5?rft_dat=source%3Ddrss
The Catalytic Mechanism of the Plastic-Degrading Enzyme Urethanase UMG-SP2
1. 目的:
この研究の主な目的は、ポリウレタン（PU）廃棄物のバイオリサイクルプロセスを改善するために、新たに発見されたメタゲノム由来のウレタナーゼ（UMG-SP1, UMG-SP2, UMG-SP3）の触媒機構を理解し、その酵素活性を向上させることです。これにより、PUの効率的な分解とリサイクルが可能となることを目指しています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、UMG-SP2ウレタナーゼの触媒機構を探るために、ハイブリッド量子力学/分子力学（QM/MM）手法を用いています。この手法を使用して、モデルPU基質の分解過程を詳細に解析し、反応の進行段階を明らかにしています。また、反応の速度制限段階である第1段階の全体のギブス活性化エネルギーを測定し、ウレタン結合の加水分解を促進するポイント突然変異も同定しています。
3. 新規性や解決した問題:
この研究の新規性は、PU基質に対するウレタナーゼUMG-SP2の触媒機構を初めて明らかにした点にあります。特に、反応が二段階で進行すること、第1段階が速度制限段階であること、そして特定のポイント突然変異が酵素のターンオーバーを向上させる可能性があることが示されました。これにより、PUのバイオリサイクルを効率化するための酵素改良に向けた道が開かれました。
4. 未解決問題:
今後の研究では、同定されたポイント突然変異が実際に酵素の活性をどの程度向上させるかを実験的に検証する必要があります。また、他のウレタナーゼ（UMG-SP1, UMG-SP3）についても同様の詳細な機構解析を行い、さらに多くの酵素改良の可能性を探ることが求められます。最終的には、これらの酵素を用いてPU材料の効率的なデポリマライゼーションを実現することが大きな課題です。
title:
The Catalytic Mechanism of the Plastic-Degrading Enzyme Urethanase UMG-SP2
author:
Pedro, Paiva, Luís M. C., Teixeira, Maria J., Ramos, Pedro A., Fernandes, Ren, Wei, Weidong, Liu, Jens P., Morth, Peter, Westh, Allan R., Petersen, Martin B., Johansen, Andreas, Sommerfeldt, Alexander, Sandahl, Daniel E., Otzen
date:
2024-08-06
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-rwq71?rft_dat=source%3Ddrss
Overcoming Nuclear Spin Diffusion Barrier in DNP via Electron-Electron Flip-Flop
1. 与えられた文脈の目的:
この研究は、高磁場下でのマジックアングルスピニング（MAS）を伴う動的核偏極化（DNP）の文脈において、核スピン拡散の新しいメカニズムを導入することを目的としています。特に、電子-電子（e-e）結合相互作用、特に電子スピンのフリップフロップ相互作用が、大きな超微細結合を持つDNP偏極剤における核スピン拡散の強化に重要な役割を果たすことを示しています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、4スピンシステムモデルを用いて理論分析と数値シミュレーションを行いました。また、14.1 TのMAS条件下で測定された実験的なDNPビルドアップ曲線を使用し、より大きなe-e結合を持つラジカルシステムがより速いスピン拡散率を示すことを確認しました。
3. 新規性と解決された問題:
この研究の新規性は、電子支援スピン拡散（EASD）メカニズムとして知られる同時四スピンフリップフロップメカニズムを通じて、電子と核の状態が縮退している場合にαβとβα結合電子スピン多様体におけるスピン拡散障壁をe-e相互作用が取り除くことを示した点にあります。これにより、偏極剤からバルク核への偏極が拡散されるメカニズムが明らかになり、MAS条件下でのDNP伝達の大幅な改善の可能性が示されました。
4. 未解決の問題:
将来の課題としては、クロス効果とEASDに理想的なe-e結合を持つビスニトロキシドの設計と合成、および固体効果DNPのための狭線ビス-BDPAおよびビス-トリチルの開発が挙げられます。これらの偏極剤の効率的な設計と合成により、DNP技術のさらなる進展が期待されます。
title:
Overcoming Nuclear Spin Diffusion Barrier in DNP via Electron-Electron Flip-Flop
author:
Asif, Equbal, Venkata SubbaRao , Redrouthu, Marwa, Mannai, Lina, Taha, Waqqas, Zia, Sajith V, Sadasivan, Ribal, Jabbour
date:
2024-08-06
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-kt7xx?rft_dat=source%3Ddrss
Automatic Molecular Fragmentation by Evolutionary Optimisation
1. 目的:
この論文は、分子の断片化技術を自動化し、多体展開（MBE）を使用した計算で低エネルギー誤差を達成するための新しいアルゴリズム「Quick Fragmentation via Automated Genetic Search (QFRAGS)」を提案しています。これにより、量子化学計算の計算複雑性を低減し、アルゴリズムの並列性を向上させることを目的としています。
2. 使用データ・情報:
QFRAGSのベンチマークテストには、500個未満の原子を持つタンパク質系と、500個以上の原子を持つ大きなタンパク質系が使用されました。計算は二体（MBE2）および三体（MBE3）のMBE計算でHF/6-31G*レベルで実施され、平均絶対エネルギー誤差（MAEE）が計測されました。また、40個のタンパク質データセットと10個のリポグリカン/グリコリピドデータセットを用いて、他の手動断片化スキームとの比較も行われました。
3. 新規性と解決した問題:
QFRAGSは遺伝的最適化手順を使用して自動的に分子断片を生成することで、手動での断片化に比べて、計算の自動化と精度の向上を実現しました。特に、小さなタンパク質系ではMBE3レベルで極めて低いエネルギー誤差を達成しており、大きなタンパク質系においてもMBE3では大幅に誤差が減少しています。これにより、大規模な生物分子系の計算効率と精度が向上しました。
4. 未解決問題:
大きなタンパク質系における二体展開（MBE2）のエネルギー誤差が依然として高いため、この問題のさらなる改善が必要です。また、異なるタイプの分子や複雑な生物分子系に対するアルゴリズムの適用性と汎用性をさらに検証し、改善することも今後の課題として挙げられます。
title:
Automatic Molecular Fragmentation by Evolutionary Optimisation
author:
Giuseppe Maria Junior, Barca, Fiona, Yu, Jorge, Galvez-Vallejo
date:
2024-08-06
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-m51gh?rft_dat=source%3Ddrss
Studying Superheated Stevia with Polynomial Chaos in Quantum ESPRESSO: opEn-Source Package for Research in Electronic Structure, Simulation, and Optimization
1. 与えられた文脈の目的:
この研究は、ステビアを加えた際にマイクロ波で加熱されたコーヒーが超加熱現象を示す原因を探ることを目的としています。ステビアの粒子が泡の核形成サイトとして機能し、第一次相転移が発生することを理論的に説明しようとしています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、量子力学シミュレーションを用いてステビアの活性成分の構造リラクゼーションを調査し、最小基底状態の電子密度エネルギー力に基づいて分析されました。さらに、ステビオールの分子平面上に存在するカルボキシルおよびヒドロキシル基の側鎖との相互作用がステビア粒子が泡の核形成サイトとして機能する原因であるという仮説が立てられました。
3. 新規性および解決できた問題:
この研究の新規性は、ステビアによって引き起こされるコーヒーの超加熱現象を理論的に説明し、ステビアの粒子が泡の核形成サイトとしてどのように機能するかを明らかにした点にあります。これまで観察されていた現象の原因を科学的に解明し、そのメカニズムを詳細に理解することができました。
4. 未解決の問題:
この研究では、ステビアによる超加熱現象の詳細なメカニズムは理解されましたが、他の添加物が同様の現象を引き起こすかどうか、またその条件や限界についてはまだ解明されていません。将来的には、異なる添加物や異なる条件下での超加熱現象についてさらに研究を進める必要があります。また、この現象が日常生活や工業プロセスにどのような影響を与えるかについても、さらなる調査が必要です。
title:
Studying Superheated Stevia with Polynomial Chaos in Quantum ESPRESSO: opEn-Source Package for Research in Electronic Structure, Simulation, and Optimization
author:
Saleem, Al Dajani
date:
2024-08-06
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-50ctc?rft_dat=source%3Ddrss
SynPlanner: an end-to-end tool for synthesis planning
1. 与えられた文脈は、何を目的としていますか？:
与えられた文脈は、化学データからカスタマイズされたレトロ合成計画ソリューションを開発し、トレーニングするための柔軟性を向上させることを目的としています。具体的には、SynPlannerというオープンソースツールを使用して、化学反応の逆合成を計画し、その過程で生成される中間生成物の合成可能性を評価することに焦点を当てています。
2. 与えられた文脈では、どのようなデータや情報を用いましたか？:
この文脈では、原始化学データを使用しています。また、Monte Carlo Tree Search（MCTS）とグラフニューラルネットワークを統合して、適用可能な反応ルール（ポリシーネットワーク）を評価し、中間生成物の合成可能性（バリューネットワーク）を評価するための情報も用いています。
3. 与えられた文脈の新規性や、解決できた問題は何ですか？:
この文脈の新規性は、Monte Carlo Tree Searchとグラフニューラルネットワークを組み合わせることにより、化学反応のルールを効果的に評価し、中間生成物の合成可能性を予測する点にあります。また、自動化されたエンドツーエンドのトレーニングパイプラインを通じて、カスタムデータ上でのファインチューニングが可能であるという点も、特に重要な解決策となっています。さらに、発見された合成ルート上でカスタムバリュー関数のトレーニングを可能にすることで、予測性能を向上させることができます。
4. 将来取り組むべき未解決問題として、何が残されていますか？:
将来的には、さらに多様な化学データに対応できるようなアルゴリズムの改善、より高度な合成ルートの予測精度の向上、そして実際の実験条件下での合成可能性の評価など、実用性を高めるための課題が残されています。また、より広範な化合物に対するレトロ合成の適用性を広げるための研究も必要です。
title:
SynPlanner: an end-to-end tool for synthesis planning
author:
Alexandre, Varnek, Tagir , Akhmetshin, Dmitry , Zankov, Timur , Madzhidov, Philippe, Gantzer, Dmitry , Babadeev, Anna , Pinigina
date:
2024-08-06
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-bzpnd-v2?rft_dat=source%3Ddrss
Origin of catalysis by [Ga4L6]12- metallocage on the Prins reaction
1. 与えられた文脈の目的:
この研究は、[Ga4L6]12-メタロケージ内でのホスト-ゲスト触媒メカニズムを計算手法を用いて調査することを目的としています。このメカニズムは、生物学的テルペン合成酵素で観察される選択性を模倣し、シトロネラールのプリンス環化反応を促進し、少量のアルケン生成物の形成を促します。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、分子動力学シミュレーション、密度汎関数理論（DFT）、および量子力学/分子力学（QM/MM）計算を組み合わせて使用しました。これにより、反応プロファイルを探索し、エンカプセレーションのダイナミクスやプロトン化および環化のステップの役割を明らかにしました。
3. 新規性や解決できた問題:
この研究の新規性は、メタロケージが反応自体を直接変更するのではなく、その内部の独特な微小環境が基本的または中性条件下での酸触媒反応を容易にすることを確認した点にあります。また、シトロネラール反応体がエンカプセレートされた後の基性の変更がプロセスにとって重要であることが判明しました。
4. 未解決の問題:
今後の課題としては、メタロケージがゲストのよりコンパクトな形状への前駆体的な構造再構成を促進しないことが明らかになったため、この挙動を利用して反応選択性をさらに向上させる方法を探ることが挙げられます。また、メタロケージがどのようにして反応速度を向上させるかの詳細な理解を深めることも必要です。
title:
Origin of catalysis by [Ga4L6]12- metallocage on the Prins reaction
author:
Gregori, Ujaque, Iker, Zapirain-Gysling, Gantulga, Norjmaa, Jean Didier, Maréchal
date:
2024-08-06
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-4z3s9?rft_dat=source%3Ddrss
Charting electronic-state manifolds across molecules with multi-state learning and gap-driven dynamics via efficient and robust active learning
1. 目的:
この論文は、分子シミュレーションにおける光物理学や光化学の加速を目的として、電子状態マニフォールドの学習に関する手頃で堅牢なプロトコルを提案しています。具体的には、励起状態シミュレーションでの機械学習（ML）の広範な使用を妨げている問題を解決し、効率的なアクティブ学習を通じて安定したサーフェスホッピングダイナミクスのための堅牢なモデルを提供することを目指しています。
2. 使用されたデータや情報:
このプロトコルは、多状態機械学習モデルを用いて、異なる分子にわたる任意の数の励起状態を学習することができます。このモデルは物理学に基づいた情報を取り入れており、地上状態エネルギーの学習における既存のMLポテンシャルと同等またはそれ以上の精度で学習が可能です。また、エネルギーギャップが小さい領域のサンプリングを加速するためのギャップ駆動ダイナミクスも導入されています。
3. 新規性と解決された問題:
この研究の新規性は、多状態の機械学習モデルとギャップ駆動ダイナミクスを組み合わせることにより、励起状態のシミュレーションにおける機械学習の使用に関連する複数の問題を解決している点にあります。特に、物理情報に基づく不確実性の定量化を用いたサンプリングは、各アディアバティック表面の品質保証、エネルギーギャップの低誤差、ホッピング確率の正確な計算を可能にします。
4. 未解決の問題:
将来的には、このプロトコルをさらに発展させ、より多様な化学的システムや複雑な分子構造に対しても高精度で効率的な学習とシミュレーションが行えるようにする必要があります。また、実際の化学反応や物質の設計において、このプロトコルがどのように応用できるかを詳細に検討することも重要です。
title:
Charting electronic-state manifolds across molecules with multi-state learning and gap-driven dynamics via efficient and robust active learning
author:
Pavlo O., Dral, Mikołaj, Martyka, Lina, Zhang, Fuchun, Ge, Yi-Fan, Hou, Joanna, Jankowska, Mario, Barbatti
date:
2024-08-06
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-dtc1w?rft_dat=source%3Ddrss
3D2SMILES: Translating Physical Molecular Models into Digital DeepSMILES Notations Using Deep Learning
1. 与えられた文脈は、何を目的としていますか？:
この論文の主な目的は、物理的な分子モデルの画像をデジタルのDeepSMILES表現に変換することによって、教育の効用を高めるためのコンピュータビジョンモデルを開発することです。この変換により、分子の名前やその他のプロパティを容易に取得することができます。
2. 与えられた文脈では、どのようなデータや情報を用いましたか？:
この研究では、合成データセットと実際のデータセットの両方を使用してモデルを訓練しました。これらのデータセットには、物理的な分子モデルの画像が含まれており、これを用いてデジタル表現への変換が行われました。
3. 与えられた文脈の新規性や、解決できた問題は何ですか？:
この研究の新規性は、物理的な分子モデルとデジタルモデルの間のギャップを埋めることにあります。具体的には、画像からDeepSMILES表現への直接的な変換を可能にすることで、分子のさらなる情報取得を容易にしました。また、複数画像入力やビームサーチを用いることでモデルの精度を向上させる方法を探求しました。
4. 将来取り組むべき未解決問題として、何が残されていますか？:
今後の研究では、モデルの説明可能性をさらに向上させること、エラー分析を通じてモデルの精度をさらに高めること、そしてモデルのキャリブレーションを改善することが挙げられます。また、研究の限界を明確にし、それを克服するための方法を探ることも重要です。
title:
3D2SMILES: Translating Physical Molecular Models into Digital DeepSMILES Notations Using Deep Learning
author:
Wenqi, Guo, Yiyang, Du, Mohamed, Shehata
date:
2024-08-05
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-zvcb4?rft_dat=source%3Ddrss
Expanding the Valence-Shell Boundaries of Alkali Metals:
Activation of Semi-Core Electrons
1. 目的:
この研究の目的は、圧力下でのアルカリフッ化物（MF; M = Na, K, Rb, Cs）の半コア電子の振る舞いを探求し、特に高いアルカリ金属（K, Rb, Cs）における半コアp軌道が化学結合にどのように関与するかを明らかにすることです。これにより、伝統的なコア・バレンス電子の区別に挑戦し、極端な条件下での元素の化学を理解するための新たな洞察を提供することを目指しています。
2. 使用したデータや情報:
この研究では、密度汎関数理論（DFT）計算を用いて、アルカリフッ化物の電子構造の変化を分析しています。特に、K, Rb, Csのような重いアルカリ金属においては、低圧（約1 GPa）でも金属間結合が形成されること、そしてNaFではより高い圧力（約28 GPa）が必要であることが明らかにされています。
3. 新規性および解決した問題:
この研究の新規性は、従来のコア・バレンス電子の区別が圧力の影響を受ける可能性があることを示唆し、特に重アルカリ金属では半コア電子が低圧でも化学結合に関与することを明らかにした点にあります。これにより、圧力下でのアルカリ金属の化学が従来考えられていたよりも豊かである可能性が示されました。
4. 未解決の問題:
将来の研究では、他の元素や化合物における半コア電子の振る舞いをさらに詳細に調査すること、また、実験的方法を用いてこれらの半コア相互作用を観察する方法を開発することが挑戦として残されています。これにより、極端な条件下での元素や化合物の振る舞いをより深く理解することが期待されます。
title:
Expanding the Valence-Shell Boundaries of Alkali Metals:
Activation of Semi-Core Electrons
author:
Stefano, Racioppi, Eva, Zurek
date:
2024-08-05
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-gbbh4?rft_dat=source%3Ddrss
Robust Computation and Analysis of Vibrational Spectra of Layered Framework Materials including Host-Guest Interactions
1. 目的:
この研究は、層状フレームワーク材料の合成過程をリアルタイムで監視し、分子間の相互作用や新たに形成される結合を詳細に調査するための堅牢な計算フレームワークを提案することを目的としています。具体的には、赤外線（IR）スペクトルとラマンスペクトルを計算することで、これらの材料の特性を詳細に解析し、実験データとの優れた一致を達成することを目指しています。
2. 使用データ・情報:
この研究では、第一原理分子動力学（AIMD）を基にして、IRおよびラマンスペクトルを時間相関関数から計算しています。具体的なケーススタディとして、共有結合有機フレームワーク（COF）材料の一つであるCOF-1を選び、その中に1,4-ジオキサン溶媒分子が含まれる場合と含まれない場合のスペクトルを計算しました。また、スタッキングの不整合や、双極子モーメントと分極率を計算する異なる方法がIRおよびラマン強度にどのように影響するかを検証しました。
3. 新規性および解決した問題:
この研究の新規性は、層状フレームワーク材料の合成過程をリアルタイムで監視し、その過程で生じる分子間相互作用や新たな結合の形成を詳細に捉えることができる点にあります。また、AIMDを用いてIRおよびラマンスペクトルを計算することで、実験データとの高い一致を実現し、合成が成功したことを確認できるという点も大きな進歩です。
4. 未解決問題:
将来的には、異なる種類の溶媒や異なるフレームワーク材料に対しても同様の計算手法を適用し、その有効性を検証する必要があります。また、計算方法のさらなる最適化や、計算リソースの効率化も重要な課題となります。さらに、実験条件下でのスペクトルの変動要因をより詳細に解析し、合成プロセスの最適化に寄与する知見を深めることも求められています。
title:
Robust Computation and Analysis of Vibrational Spectra of Layered Framework Materials including Host-Guest Interactions
author:
Ekin Esme, Bas, Karen Marlenne , Garcia Alvarez, Andreas , Schneemann, Thomas, Heine, Dorothea , Golze
date:
2024-08-05
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-x8vt1?rft_dat=source%3Ddrss
The Impact of Domain Knowledge on Universal Machine Learning Models
1. 与えられた文脈の目的:
この研究は、データ駆動型の材料研究において、特定の研究領域に大規模な機械学習モデルを適応させる効果について検証することを目的としています。具体的には、高エントロピー材料をプラットフォームとして選び、特化したデータセットを開発し、広範な化学空間におけるモデルの訓練において領域固有の知識がどのような役割を果たすかを探求しています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、145,323個のDFT（密度汎関数理論）によってリラックスされた高エントロピー材料のデータセットを使用しました。このデータセットは、グラフニューラルネットワークアーキテクチャの3つの代表的な例を用いてテストされ、モデルの複雑さよりも重要な領域知識の組み込みがパフォーマンスに与える影響を評価するために利用されています。
3. 新規性及び解決された問題:
本研究の新規性は、高エントロピー材料に特化した大規模データセットの開発と、そのデータセットを用いて領域固有の知識が機械学習モデルのパフォーマンスにどのように影響を与えるかを明らかにした点にあります。特に、低エネルギー原子配列、多様な元素カバレッジを持つ構造、高次相互作用の組み込みがモデルの性能を大幅に向上させることが示されました。また、領域知識に基づくサンプリングが一般的な教師なし学習技術よりも効果的であることが見出されました。
4. 未解決問題:
物理学にインスパイアされたサンプリングアルゴリズムの開発が、材料科学におけるAI開発において非常に重要であることが示唆されています。このため、将来的にはこれらのアルゴリズムの開発と、さらに特化したデータセットの生成に向けた研究が求められています。
title:
The Impact of Domain Knowledge on Universal Machine Learning Models
author:
Bin, Ouyang, Lin, Wang, Tanjin, He
date:
2024-08-05
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-fmq8p?rft_dat=source%3Ddrss
Ionic species representations for materials informatics
1. 目的:
与えられた文脈は、物質化学のための有用で構造に依存しないモデルを構築するために、酸化状態で装飾された元素の埋め込みベクトルを開発する方法を探求することを目的としています。これにより、機械学習モデルの表現力を高め、無機化合物の性質予測タスクにおいて改善された性能を実現することを目指しています。
2. 使用データ・情報:
この研究では、110,160個の結晶から生成されたグラフを用いて、84の元素から成る336種のイオン種の表現を訓練しました。これらのデータを使用して、イオン種の学習された表現を低次元空間でクラスタリングし、特にカチオンとアニオンの分離といった化学的なヒューリスティックスを再現しました。
3. 新規性と解決した問題:
この研究の新規性は、酸化状態で装飾された元素の埋め込みベクトルを開発し、これを用いてイオン種の表現を学習する点にあります。また、学習された表現を用いて低次元空間でのクラスタリングにより、化学的な直感に合致する結果を再現することができました。これにより、混合価数や複雑な磁気系の記述に必要なイオン表現をサポートし、物質に関するより強力な機械学習モデルの開発を可能にしました。
4. 未解決問題:
将来的には、さらに多様な酸化状態や複雑な化学的環境を考慮に入れた元素の表現の精度を向上させる必要があります。また、これらの表現を用いた機械学習モデルの一般化能力をさらに評価し、実際の物質設計や発見においてどのように応用できるかを明らかにすることも重要な課題です。
title:
Ionic species representations for materials informatics
author:
Anthony, Onwuli, Keith T., Butler, Aron, Walsh
date:
2024-08-05
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-8621l?rft_dat=source%3Ddrss
Challenges and Opportunities for Machine Learning Potentials in Transition Path Sampling: Alanine Dipeptide and Azobenzene Studies
1. 目的:
この研究の主な目的は、機械学習（ML）を用いた原子間ポテンシャルと遷移経路サンプリング（TPS）を組み合わせることで、化学および材料科学における遷移経路の探索を近似的な量子力学的精度で行いつつ、計算コストを古典的な力場シミュレーションと同等に抑える新しいアプローチを提案することです。
2. 使用データ・情報:
この研究では、5百万のHCNO構造からトレーニングされたANI-1xデータセットを用いて、HIP-NN-TSおよびANI-1xというニューラルネットワークベースのMLポテンシャルを使用しました。また、アラニンジペプチドとアゾベンゼンのケーススタディを通じて、これらのMLポテンシャルの正確性と有効性を検証しました。
3. 新規性と解決した問題:
この研究の新規性は、MLを用いた原子間ポテンシャルとTPSを組み合わせることにより、高価な量子力学計算と同等の精度で遷移経路を探索できる可能性を示した点にあります。特に、アラニンジペプチドの熱的分子動力学軌跡で化学的精度（誤差≲1 kcal/mol）を達成し、追加の重要なコンフォメーションを発見する可能性があることを示しました。また、アクティブラーニングを用いてTPS軌跡から取得した構造でトレーニングデータを増強することで、精度を約30％向上させることができました。
4. 未解決問題:
アゾベンゼンのケーススタディでは、HIP-NN-TSが主要な回転経路のエネルギーを正確に記述できなかったため、MLポテンシャルが電子の自由度を記述する際の欠陥が明らかになりました。これは、化学動力学や非平衡プロセスにおける電子構造の複雑さを考慮したMLポテンシャルのベンチマーキングにおいて、ドメインの専門知識が重要であることを強調しています。したがって、電子構造のより詳細な記述を可能にするMLモデルの開発や、難解な化学反応に対するMLポテンシャルの適用性の拡大が今後の課題として残されています。
title:
Challenges and Opportunities for Machine Learning Potentials in Transition Path Sampling: Alanine Dipeptide and Azobenzene Studies
author:
Nikita, Fedik, Wei, Li, Nicholas, Lubbers, Benjamin, Nebgen, Sergei, Tretiak, Ying Wai, Li
date:
2024-08-05
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-8w526-v2?rft_dat=source%3Ddrss
Linear Graphlet Models for Accurate and Interpretable Cheminformatics
1. 与えられた文脈は、何を目的としていますか？:
この研究の目的は、分子構造から化学的性質を予測するためのデータ駆動型手法を進歩させることです。特に、グラフレットヒストグラムの指紋を再訪し、新しい要素を導入することにより、説明可能性を保ちつつ、最先端の精度と競合する予測モデルを構築することを目指しています。
2. 与えられた文脈では、どのようなデータや情報を用いましたか？:
この研究では、分子のグラフレット（分子構造内の小さな部分構造）を利用しています。これらのグラフレットをヒストグラムの指紋として使用し、その情報を基に線形モデルを構築しています。
3. 与えられた文脈の新規性や、解決できた問題は何ですか？:
この研究の新規性は、グラフレットヒストグラムの指紋を用いた線形モデルが、説明可能性を維持しながらも最先端の精度に匹敵する結果を達成した点にあります。また、分子グラフレットとの関係を利用して予測の正確な説明を生成する方法を示し、これが化学的直感、実験測定、理論計算と一致していることを示しました。
4. 将来取り組むべき未解決問題として、何が残されていますか？:
新しい分子における未観測のフラグメントの存在を利用して予測を調整し、不確実性を定量化する方法を示しましたが、これらの技術のさらなる精緻化と、より多様な化学的環境や条件下での適用可能性の拡大が今後の課題として残されています。
title:
Linear Graphlet Models for Accurate and Interpretable Cheminformatics
author:
Michael, Tynes, Michael G, Taylor, Jan, Janssen, Daniel J, Burrill, Danny, Perez, Ping, Yang, Nicholas, Lubbers
date:
2024-08-05
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-r81c8-v2?rft_dat=source%3Ddrss
Theoretical Study of the Isotope Effect in Optical Rotation
1. 与えられた文脈の目的:
この研究の目的は、キラル分子におけるHからDへの同位体置換が光学回転（OR）に与える影響を調査することです。具体的には、同位体置換がORに与える振動補正の変化を特定し、どの振動モードと電子応答が同位体効果に最も寄与するかを評価することが目的です。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、50種類の小さな有機分子がテストセットとして使用されました。これらの分子は、異なるヘテロ原子（PCl、PH、S、NCl、NH、O、NBr）を含む3員環構造と、機能基（Me、F）を持っています。シミュレーションはB3LYP/aug-cc-pVDZレベルの理論で実行されました。
3. 新規性や解決された問題:
この研究の新規性は、キラル分子における同位体置換の効果を振動補正の変化という観点から詳細に調査した点にあります。特に、リングのヘテロ原子が極性を持つ場合（例えばSやP）、振動補正の変化が大きいことが明らかにされました。また、分子軌道分解分析を用いて、ORに与える影響を説明しました。これにより、同位体置換が振動モードにどのように影響を与えるかを理解するための基盤が築かれました。
4. 未解決問題:
将来的には、さらに多様な分子構造や異なるタイプの同位体置換を含む研究が必要です。また、実験的な検証も重要であり、理論的な予測と実際の実験結果との間にどのような違いがあるかを明らかにすることが求められます。さらに、同位体効果に対する他の要因の影響を解析することも、今後の課題として残されています。
title:
Theoretical Study of the Isotope Effect in Optical Rotation
author:
Marco, Caricato, Brian, Faintich, Taylor, Parsons, Ty, Balduf
date:
2024-08-05
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-szzsf-v2?rft_dat=source%3Ddrss
Singlet-Triplet Inversions in Through-Bond Charge-Transfer States
1. 目的:
この研究は、最低励起シングレット状態が最低トリプレット状態よりもエネルギー的に低い分子に焦点を当てています。これらの分子は、スピン統計から生じる効率の制限を克服するため、有機材料アプリケーションにおいて非常に有望です。具体的には、バイシクリックハイドロカーボンであるカリセンの誘導体が、その環間での電荷移動（CT）状態においてフントの規則違反を示すことを実証し、これらのCT状態を調整することによって、最初の励起シングレット状態とトリプレット状態がエネルギー的に逆転することを示しています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、カリセンの誘導体の分子設計を通じて、シングレット状態とトリプレット状態のエネルギー逆転を実現する方法を調査しています。特に、分子のHOMOとLUMO軌道が空間的に交互に配置されているが、重なり合わないパターンに注目し、最低励起状態が局所的な性質を持つことを示しています。また、置換基を用いてこれらのCT状態を調整し、エネルギー逆転を達成しています。
3. 新規性と解決された問題:
この研究の新規性は、カリセンの誘導体が示すフントの規則違反と、シングレットとトリプレットのエネルギー逆転を実現することにあります。これにより、スピン統計による制限を克服し、効率的な有機材料の開発が可能となります。また、この研究は、逆ギャップ分子の新興分野と、最先端の熱活性化遅延蛍光材料のための既存の分子設計ルールとの概念的なつながりを提供しています。
4. 未解決の問題:
将来的には、さらに多くのバリエーションのカリセン誘導体の合成と評価が必要です。また、シングレットとトリプレットのエネルギー逆転を利用した具体的なアプリケーションの開発が求められます。これには、より効率的な有機発光ダイオード（OLED）や他の光電子デバイスの設計と実装が含まれる可能性があります。
title:
Singlet-Triplet Inversions in Through-Bond Charge-Transfer States
author:
J. Terence, Blaskovits, Clémence, Corminboeuf, Marc H., Garner
date:
2024-08-02
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-hhj39?rft_dat=source%3Ddrss
Computational characterization of the DAD photoisomerization: Functionalization, protonation and solvation effects.
1. 与えられた文脈の目的:
この研究の主な目的は、光によって活性化される可能性のある薬剤を特定するために、光スイッチ化合物の光物理を理解することです。特に、DADというアゾベンゼン誘導体の吸収スペクトルを特徴付け、その光異性化メカニズムを理解することを目指しています。DADは以前の実験調査によると、光吸収によるトランス-シス光異性化によって、盲目のマウスの視覚機能を回復する可能性があるとされています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、DADの構造探索分析、量子力学（QM）計算、ハイブリッドQM/連続体計算、および古典的分子動力学シミュレーションを用いて、その光異性化メカニズムを理解しました。さらに、DADとアゾベンゼンの導出効果、DADとDADH22+の二つの可能なプロトン化状態のプロトン化効果、真空と水の溶媒効果が光異性化に与える影響を探求しました。
3. 新規性や解決できた問題:
この研究の新規性は、アミノ誘導体であるDADの光異性化メカニズムとその量子収率を改善する要因を明らかにした点にあります。特に、アミノ誘導体、非プロトン化状態、および水溶媒が量子収率を向上させる可能性が示唆されました。これにより、光によって活性化される薬剤の設計において重要な指針を提供することができます。
4. 未解決問題:
将来的には、DADの光異性化反応の更なる最適化、特に異なる環境下での動作の詳細な解析が必要です。また、DAD以外の他の光スイッチ化合物の光物理と光異性化メカニズムの研究も重要です。これにより、より効果的で安全な光活性薬剤の開発に繋がる可能性があります。
title:
Computational characterization of the DAD photoisomerization: Functionalization, protonation and solvation effects.
author:
Juan J., Nogueira, Lara, Martínez-Fernández, Lucía, López-Pacios
date:
2024-08-02
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-067sp?rft_dat=source%3Ddrss
MgB2Se4 Spinels (B = Sc, Y, Er, Tm) as Potential Mg-Ion Solid Electrolytes – Partial Ionic Conductivity and the Ion Migration Barrier
1. 与えられた文脈の目的:
本研究は、マグネシウムイオンバッテリー用の固体電解質として、高いマグネシウムイオンの室温伝導性を持つマグネシウムカルコゲナイドスピネルMgSc2Se4に関心が集まっています。この研究の目的は、スピネル組成が伝導性とMg2+の移動障壁にどのように影響するかを理解することです。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、四つのMgB2Se4スピネル（B = Sc, Y, Er, Tm）について、実験的および計算的な研究を組み合わせて行いました。スピネルの室温でのイオン伝導性を正確に測定し（σion = 2x10–5-7x10–5 S cm–1）、電子輸送を効果的に抑制するために純粋なMgイオン伝導電極間層を使用しました。さらに、Mgのメッキ/剥がしを可逆的に行い、良好な電気化学的安定性を実現しました。
3. 新規性や解決した問題:
この研究の新規性は、MgB2Se4スピネルにおけるMg2+の移動障壁Eaの計算と実験結果が良好に一致したことから、さらなる周期的密度汎関数計算を実施し、移動経路の幾何学とそのEa(th)に及ぼす三角歪みの役割を明らかにした点です。これにより、MgB2Se4スピネルにおいて小さなMg2+移動障壁Eaを達成する方法についての理解が深まりました。
4. 未解決の問題:
今後の課題としては、他のB要素を用いたスピネルの構造や伝導性のさらなる研究、また、これらのスピネル材料の実際のバッテリーシステムへの応用における性能と安定性の評価が挙げられます。
title:
MgB2Se4 Spinels (B = Sc, Y, Er, Tm) as Potential Mg-Ion Solid Electrolytes – Partial Ionic Conductivity and the Ion Migration Barrier
author:
Axel, Gross, Clarissa, Glaser, Manuel, Dillenz, Kanchan, Sarkar, Mohsen, Sotoudeh, Zhixuan, Wei, Sylvio, Indris, Ruben, Maile, Marcus, Rohnke, Klaus, Müller-Buschbaum, Jürgen, Janek
date:
2024-08-02
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-gb6qv?rft_dat=source%3Ddrss
Organozinc reagents in solution: insights from ab initio molecular dynamics and X-ray absorption spectroscopy
1. 目的:
この研究は、溶液中でのオルガノ亜鉛試薬の構造に関する理解を深めることを目的としています。具体的には、溶液中でのオルガノ亜鉛試薬の構造と反応性の関係についての情報が不足しているため、計算手法とX線吸収分光法を組み合わせてそれらの構造を調査することに焦点を当てています。
2. 使用したデータや情報:
この研究では、ab initio分子動力学（メタダイナミクスおよびブルームーンサンプリング）を用いて、明示的な溶媒ケージ内でZnCl2、ZnMeCl、ZnMe2の溶媒化状態を探索しました。また、近辺X線吸収分光法（XANES）と時間依存密度汎関数理論（TD-DFT）計算を用いて得られたデータを解釈しました。
3. 新規性と解決した問題:
この研究の新規性は、溶液中でのオルガノ亜鉛試薬の構造について、以前から議論されていたZnMe2のTHF溶液中での構造について明確な情報を提供した点にあります。これにより、室温での様々な溶媒化状態の存在が明らかになり、オルガノ亜鉛試薬の構造と反応性の関係についての理解が進みました。
4. 未解決問題:
今後の課題としては、他の種類の溶媒や異なるオルガノ亜鉛化合物についても同様の研究を行い、さらに広範な構造データを収集することが挙げられます。これにより、オルガノ亜鉛試薬の反応性をより正確に予測できるようになることが期待されます。また、計算手法や分光法のさらなる改善も必要です。
title:
Organozinc reagents in solution: insights from ab initio molecular dynamics and X-ray absorption spectroscopy
author:
Marie-Eve L., PERRIN, Pierre-Adrien, PAYARD, Michele, CASCELLA, Jordan, RIO, Quentin, PESSEMESSE
date:
2024-08-02
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-0xd0x?rft_dat=source%3Ddrss
How to Correct Systematic Errors in Constant-pH Ensemble Simulations
1. 与えられた文脈の目的:
定常pHアンサンブル法は、弱いポリ電解質やタンパク質などの酸塩基平衡を研究するための一般的なアルゴリズムです。しかし、この方法は明示的なイオンを含むシミュレーションにおいて系統的な誤差を引き起こし、化学的に等価な酸塩基平衡の実装間での対称性の破れが生じます。この研究は、アルゴリズムのこのアーティファクトを、単純にpHスケールをシフトすることで事後的に修正する方法を示しています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、二つの解析的方法とWidom挿入を使用する数値的方法を提示しています。様々なサンプルシステムを数値的に調査し、解析的アプローチの有効範囲を評価し、解析的アプローチが失敗する場合でも、Widomアプローチが常に一貫した結果をもたらすことを示しています。
3. 新規性や解決された問題:
この研究の新規性は、定常pHシミュレーションにおける系統的な誤差を避けるための実用的なガイドラインを提供する点にあります。特に、ポリアンフォライトやタンパク質のような特別な注意が必要なケースにおいても、系統的な誤差を避ける方法を示しています。
4. 未解決の問題:
この研究では、解析的アプローチが適用できないシナリオにおける詳細な解析や、さらなるサンプルシステムにおけるWidomアプローチの検証が必要です。また、実際の生物学的システムやより複雑なシステムにおけるアプローチの適用性と精度の向上に向けた研究が今後の課題として挙げられます。
title:
How to Correct Systematic Errors in Constant-pH Ensemble Simulations
author:
David, Beyer, Pablo M., Blanco, Jonas , Landsgesell, Peter, Kosovan, Christian, Holm
date:
2024-08-02
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-d4dbh?rft_dat=source%3Ddrss
Unveiling the reaction mechanism of the N(2D) + pyridine
reaction: ring-contraction versus 7-membered ring formation channels
1. 目的:
ピリジンと興奮した窒素原子N(2D)との素反応に関して、主要な反応生成物とその分岐分数（BFs）についての情報を提供することを目的としています。この研究は、環境科学、天体化学、惑星科学、プレバイオティック化学、および材料科学におけるピリジンの反応の重要性に対応しています。
2. 使用したデータや情報:
過去の交差分子ビーム（CMB）実験による質量分析検出結果と、反応性ポテンシャルエネルギー表面（PES）および生成物BFsに関する現在の相乗的計算を用いて、反応機構を解明しました。
3. 新規性や解決した問題:
本研究では、N(2D)のピリジンへの障壁のない添加反応が、ブリッジ中間体を経てN原子の「スライド」により7員環構造を形成し、主に環縮小機構を介して5員環ラジカル生成物へ、また一部はH置換機構を介して7員環異性体生成物およびその異性体へ進化することを明らかにしました。これにより、ピリジンとN(2D)の反応における詳細な機構が初めて明らかにされました。
4. 未解決問題:
今後の課題としては、この反応機構が持つ環境科学、天体化学、プレバイオティック化学、材料科学における具体的な応用可能性の探求や、他の窒素含有芳香族分子と異なるラジカル種との反応に関する研究が挙げられます。また、この反応がタイタンの月やプレバイオティック化学にどのように寄与するかの更なる解析も必要です。
title:
Unveiling the reaction mechanism of the N(2D) + pyridine
reaction: ring-contraction versus 7-membered ring formation channels
author:
Gianmarco, Vanuzzo, Nadia, Balucani, Piergiorgio, Casavecchia, Luca, Mancini, Noelia, Faginas-Lago, Marzio, Rosi, Pedro, Recio, Adriana, Caracciolo
date:
2024-08-02
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-clrtd?rft_dat=source%3Ddrss
When metal complexes evolve, and a minor species is the most active: the case of bis(phenanthroline)copper in the catalysis of glutathione oxidation and hydroxyl radical generation
1. 与えられた文脈は、何を目的としていますか？:
この研究は、銅リガンド、特に1,10-フェナントロリン（Phen）を用いて、がん組織における過剰な銅を結合し、反応性酸素種（ROS）の生成を触媒し、最終的に酸化ストレスと細胞死を引き起こす赤ox活性複合体を形成する能力に基づいて、抗がん目的で調査されています。また、細胞内で高濃度に存在するグルタチオン（GSH）が銅（II）をリガンドから還元・解離し、あまり赤ox活性のない銅（I）-チオレートクラスターを形成する重要な化合物であることも明らかにしています。
2. 与えられた文脈では、どのようなデータや情報を用いましたか？:
この研究では、生理的に関連するGSH濃度でのCu-Phen2の種の進化を報告しており、実験的および計算的な実験を通じて、pH 7.4では主に銅（I）-GSHクラスターが形成されるが、少量の銅（I）がPhenに結合し、GSHと三元複合体（GS-Cu-Phen）を形成することが示されています。この少量の活性種は、GSHをGSSGに効率的に酸化し、HO•ラジカルを形成します。
3. 与えられた文脈の新規性や、解決できた問題は何ですか？:
この研究の新規性は、銅ベースの薬剤の種のサブセルラー局在が薬剤の種の形成に大きな影響を与えること、そして少量の種が最も赤ox活性および生物学的に活性であることを強調している点にあります。また、リソソームの酸性化を阻害することでCu-Phen2の毒性が低下することを、細胞培養研究が示しています。
4. 将来取り組むべき未解決問題として、何が残されていますか？:
この研究では、リソソームのpHなどのより低いpHで活性種がより多くなるメカニズムの詳細な解明や、他の銅リガンドとの比較研究、さらにはこのメカニズムを利用した新たな抗がん戦略の開発など、さらなる研究が必要とされています。
title:
When metal complexes evolve, and a minor species is the most active: the case of bis(phenanthroline)copper in the catalysis of glutathione oxidation and hydroxyl radical generation
author:
Enrico , Falcone, Peter, Faller, Vincenzo, Vigna, Hemma, Schueffl, Francesco, Stellato, Silvia , Morante, Bertrand, Vileno, Merwan, Bouraguba, Gloria, Mazzone, Olivier, Proux, Emilia, Sicilia, Petra, Heffeter
date:
2024-08-02
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-zhswk-v2?rft_dat=source%3Ddrss
How Charge Regulation Affect Protein Uptake in Weak Polyelectrolyte Brushes
1. 目的:
この研究の主な目的は、弱いポリエレクトロライトブラシを使って、バルク溶液から荷電タンパク質を選択的に捕捉し、放出するメカニズムを理解することです。これにより、スマートな応答性表面を作成するための潜在能力を探ることが目指されています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、環境条件が異なる場合の荷電調節がどのようにアンフィライトの取り込みと放出を調節するかを調査するために、粗粒度の粒子ベースシミュレーションを使用しています。具体的には、pH応答性のアンフィライト（タンパク質の模型）を用いて、弱いポリエレクトロライトブラシへの取り込みをシミュレートしています。
3. 新規性と解決された問題:
この研究の新規性は、異なる等電点およびpKA値に対する選択的感度と、pHの変化に伴う非単調な挙動を示す弱いブラシのアンフィライト取り込みを明らかにしたことにあります。また、プロトンのブラシへの分配が増加することで局所的なpHが下がり、ブラシとアンフィライトの両方のイオン化状態が大きく変化し、最適な取り込み強度が得られる条件を特定しました。さらに、塩濃度を調整することで取り込み窓を広げ、最大取り込みをより高いpH値にシフトさせることができました。
4. 未解決問題:
将来的には、類似の等電点を持つアンフィライト混合物において、選択的吸着能力を拡張するためのアンフィライトの高い荷電調節容量に関するさらなる研究が必要です。また、実際のタンパク質を用いた実験的検証や、他の環境条件下での挙動の詳細な解析も今後の課題として残されています。
title:
How Charge Regulation Affect Protein Uptake in Weak Polyelectrolyte Brushes
author:
Keerthi, Radhakrishnan, Christian , Holm, David, Beyer
date:
2024-08-02
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-b10lj?rft_dat=source%3Ddrss
Spatially resolved uncertainties for machine learning potentials
1. 与えられた文脈は、何を目的としていますか？:
この研究の主な目的は、原子シミュレーションにおける機械学習ポテンシャルの精度向上と、計算コストを削減しながら信頼性の高い予測を行う方法を見つけることです。特に、誤って予測された構成を確実に識別し、既存のデータセットを拡張することが重視されています。
2. 与えられた文脈では、どのようなデータや情報を用いましたか？:
研究では、機械学習ポテンシャルを用いて、エネルギーや原子力の不確実性をモデルエラーと相関させる方法を探求しています。データセットの組成に焦点を当て、特に液体水の低データ環境でのアクティブラーニングを行うために、局所的なサブリージョンに対してのみ第一原理計算を行うというアプローチを取り入れています。
3. 与えられた文脈の新規性や、解決できた問題は何ですか？:
この研究の新規性は、エピステミック不確実性を原子のグループに集約することでモデルエラーとの強い相関を示す方法を開発した点にあります。これにより、構造全体だけでなく、原子ごとに局所的に解決される予測エラーを正確に推定することが可能となりました。また、局所的な不確実性とエラーの直接的な相関を利用して、効率的なアクティブラーニングフレームワークを設計することができました。
4. 将来取り組むべき未解決問題として、何が残されていますか？:
一般的かつ多様な条件下でのモデルエラーと不確実性の相関性をさらに詳細に理解すること、さらに多くの化学的・物理的状況においてこの方法を適用・検証すること、そしてアクティブラーニングアプローチをさらに最適化して、より広範囲のシミュレーションタスクに適用可能にすることが挙げられます。
title:
Spatially resolved uncertainties for machine learning potentials
author:
Esther, Heid, Johannes, Schörghuber, Ralf, Wanzenböck, Georg. K. H., Madsen
date:
2024-08-02
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-k27ps-v2?rft_dat=source%3Ddrss
Theoretical study on the correlation between open-shell electronic structures and third-order nonlinear optical properties in one-dimensional chains of π-radicals
1. 目的:
この論文は、1次元で積み重ねられたπラジカルの鎖の開殻電子構造と三次非線形光学（NLO）特性との相関関係を理論的に調査することを目的としています。特に、メチルまたはフェナレニルラジカルから成る有限N-merモデルを用いて、N → ∞の極限での二重ラジカル性格や二次ハイパーポーラライザビリティを評価し、高性能開殻分子NLO材料の設計指針を確立することを目指しています。
2. 使用したデータや情報:
この研究では、メチルまたはフェナレニルラジカルを含む有限N-merモデルを用いて、異なる積み重ね距離でのモデルを検討しました。これらのモデルに基づいて、平均および標準偏差の二重ラジカル性格(yavとySD)を評価し、N → ∞の極限でのこれらの指標を推定しました。さらに、スピン制限されていない長距離補正（LC-)UBLYP法を用いて、スピン制限されていない結合クラスターレベルで推定されたこの種の1D鎖のγ∞の傾向をよく再現しました。
3. 新規性や解決した問題:
この研究の新規性は、開殻電子構造とNLO特性との間の相関を定量的に評価し、特に積み重ね距離と積み重ね距離の交代（SDA）が小さい場合にγ∞値とポリマー/ダイマー比率γ∞/γ(N = 2)が著しく向上することを明らかにした点にあります。また、LC-UBLYP法がスピン制限されていない結合クラスターレベルでの評価をうまく再現できることを示しました。
4. 未解決問題:
将来の研究では、さらに異なる種類のラジカルや積み重ねパターンを含むモデルを検討することで、より広範な条件下でのNLO特性と開殻電子構造との関係を理解する必要があります。また、実験的な検証や他の理論的手法との比較も重要なステップとなるでしょう。
title:
Theoretical study on the correlation between open-shell electronic structures and third-order nonlinear optical properties in one-dimensional chains of π-radicals
author:
Ryohei, Kishi, Jinki, Shoda, Masako, Yokoyama, Wataru, Yoshida, Hiroshi, Matsui, Ryota, Sugimori, Yasutaka, Kitagawa
date:
2024-08-02
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-54w68-v2?rft_dat=source%3Ddrss
Outer-sphere CO release mechanism in the methanol to syngas reaction catalyzed by a Ru-PNP pincer complex
1. 目的:
この研究の主な目的は、メタノールから合成ガス（シンガス）への反応メカニズムを、Ru-PNPピンサーコンプレックスを触媒として使用し、DFT（密度汎関数理論）およびCCSD(T)（結合クラスター理論）計算を用いて調査することです。この反応メカニズムの理解を深めることで、H2とCOの合成における新たな洞察を提供することが目的です。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、メタノールとトルエンを溶媒として使用し、Ru-PNPピンサーコンプレックスを触媒とするメタノールからシンガスへの反応メカニズムを調査しました。計算にはDFTとCCSD(T)が用いられ、さらにマイクロキネティックモデルと液体-気相バッチリアクターモデルが組み合わされ、実験データとの比較が行われました。これにより、反応の熱力学がCCSD(T)/cc-pVTZ法で補正され、提案されたメカニズムの実験結果との一致が確認されました。
3. 新規性や解決できた問題:
この研究の新規性は、Ru-PNPピンサーコンプレックスを用いたメタノールからシンガスへの反応メカニズムを明らかにし、以前の提案とは異なるRu-CO2CH3中間体を経由しないメカニズムを提案した点にあります。また、マイクロキネティックモデリングを用いて計算と実験データを直接比較することで、反応メカニズムを支持する有用性を示しました。この研究により、デカルボニル化反応の理解が深まり、他のカルボニル基質や酸塩基触媒への応用が可能になりました。
4. 未解決問題:
将来的には、他のカルボニル基質や異なる種類の触媒を用いた反応メカニズムの探求が必要です。また、このメカニズムが他の化学反応にどのように応用できるかをさらに詳細に調査することも重要です。さらに、反応条件や触媒の最適化を通じて、反応効率や選択性の向上を目指す研究が求められます。
title:
Outer-sphere CO release mechanism in the methanol to syngas reaction catalyzed by a Ru-PNP pincer complex
author:
Ainara, Nova, Jiali, Liu, Raquel J., Rama, Tomás , Cordero-Lanzac, Robert, Franke
date:
2024-08-02
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-p7x5s?rft_dat=source%3Ddrss
Benchmarks and Workflow for Harmonic IR and Raman Spectra
1. 与えられた文脈は、何を目的としていますか？:
この研究の主な目的は、大きな溶質-溶媒系における調和IRおよびラマンスペクトルをシミュレートするためのロードマップを提供することです。これには、極性埋め込み量子力学（PE-QM）アプローチを使用しています。この多スケールモデリング手法は、量子力学的手法で記述された中心核領域と、フラグメントベースの極性埋め込み（PE）モデルで記述された環境領域にシステムを分割します。
2. 与えられた文脈では、どのようなデータや情報を用いましたか？:
この研究では、代表的な構造を生成し、特性を計算し、データを後処理するというワークフローを利用しています。ベンチマーク計算を行い、アプローチで使用される主要な近似によって導入される誤差を定量化し、その強みと弱点について議論しています。最終的に、アセトンを3つの異なる溶媒でのワークフローに適用し、シミュレートされたスペクトルと実験結果を比較して、アプローチをさらに評価し、潜在的な弱点を特定しています。
3. 与えられた文脈の新規性や、解決できた問題は何ですか？:
この研究の新規性は、大規模な溶質-溶媒系の調和IRおよびラマンスペクトルをシミュレートするための多スケールモデリングアプローチを展開している点にあります。また、フラグメントベースの極性埋め込みモデルを用いることで、複雑な分子系のモデリングに向けた重要なステップとして機能します。このアプローチにより、実験結果と比較して、シミュレーションの精度を評価し、改善点を識別することができました。
4. 将来取り組むべき未解決問題として、何が残されていますか？:
将来的には、さらに多くの異なる溶媒環境でのシミュレーションを行い、アプローチの一般性と適用範囲を広げる必要があります。また、計算手法の精度をさらに向上させるために、使用される近似の改良や、新たな計算手法の開発も求められるでしょう。これにより、より複雑な分子系の正確なモデリングが可能になります。
title:
Benchmarks and Workflow for Harmonic IR and Raman Spectra
author:
Jonas, Vester, Jógvan Magnus Haugaard, Olsen, David, Carrasco-Busturia, Magnus , Ringholm, Kenneth, Ruud
date:
2024-08-02
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-5g38f?rft_dat=source%3Ddrss
Unifying thermochemistry concepts in computational heterogeneous catalysis
1. 与えられた文脈は、何を目的としていますか？:
このレビューは、異相触媒過程での熱物理的性質に関する理解を深め、触媒の性能に対する原子レベルでの理解を支援することを目的としています。また、異なるデータ形式や情報源間でのエネルギーの修正と整合を促進し、第一原理データの共有と再利用を促進するための一貫した用語と定義のセットを導入しています。
2. 与えられた文脈では、どのようなデータや情報を用いましたか？:
この文脈では、密度汎関数理論（DFT）計算から導かれる自由エネルギーやエンタルピーなどの熱物理的性質のデータが使用されています。DFTは広く使用されているため、新しいエネルギーデータが文献やデータベースに多数存在しています。
3. 与えられた文脈の新規性や、解決できた問題は何ですか？:
このレビューの新規性は、異なるデータ形式や情報源間でのエネルギーの修正と整合を促進するための一貫した用語と定義のフレームワークを導入したことにあります。これにより、以前の作業の結果を再現または利用する際の課題を軽減し、エネルギーデータの整合性の欠如や交換相関エラーによる問題を解決しています。
4. 将来取り組むべき未解決問題として、何が残されていますか？:
将来的には、DFT計算における交換相関エラーを修正するためのより明確なドキュメントや説明の提供、さらにグローバルな熱化学ネットワークとのデータの整合性をさらに向上させる方法の開発が必要です。また、計算コストをさらに削減し、触媒プロセスの基本的な理解をさらに深めるための標準化された熱化学概念のさらなる展開が求められています。
title:
Unifying thermochemistry concepts in computational heterogeneous catalysis
author:
Bjarne, Kreitz, Gabriel S., Gusmão, Dingqi, Nai, Sushree Jagriti, Sahoo, Andrew A., Peterson, David H., Bross, C. Franklin, Goldsmith, Andrew J., Medford
date:
2024-08-02
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-fjfmd?rft_dat=source%3Ddrss
Exploring combinations in chemoinformatics: Toward a multidisciplinary view
1. 与えられた文脈は、何を目的としていますか？:
この文脈の主な目的は、ケモインフォマティクスにおいて一般的に使用されるハイブリッド手法を調査することです。具体的には、最適な手法やプログラムを単独で特定するのではなく、複数のアプローチを組み合わせることにより、個々の方法の持つ限界を補い、より効果的な結果を得ることを目指しています。
2. 与えられた文脈では、どのようなデータや情報を用いましたか？:
文脈からは具体的なデータや情報についての詳細は提供されていませんが、一般的には異なる手法を比較するベンチマーク研究の例が挙げられています。これは、複数のアプローチを比較し、最も適切な解決策を見つけるために使用されるデータです。
3. 与えられた文脈の新規性や、解決できた問題は何ですか？:
この文脈の新規性は、単一の最適な方法を見つけるのではなく、複数の手法を組み合わせることにより全体としてのパフォーマンスを向上させるというアプローチにあります。解決された問題は、個々の方法が持つ限界を超えて、より効果的な解決策を提供することができる点です。
4. 将来取り組むべき未解決問題として、何が残されていますか？:
未解決の問題としては、どの手法の組み合わせが特定の問題に対して最も効果的であるかを判断するためのさらなる研究が必要です。また、異なる化学空間や問題設定において最適なハイブリッド手法を特定するためのガイドラインやフレームワークの開発も求められています。
title:
Exploring combinations in chemoinformatics: Toward a multidisciplinary view
author:
Jose L., Medina-Franco, Edgar, López-López, Johny R., Rodríguez-Pérez, Héctor F., Cortés-Hernández, Samuel, Homberg
date:
2024-08-02
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-fcwnc?rft_dat=source%3Ddrss
Performance of Quantum Chemistry Methods for Benchmark Set of Spin–State Energetics Derived from Experimental Data of 17 Transition Metal Complexes (SSE17)
1. 与えられた文脈の目的:
遷移金属錯体のスピン状態のエネルギーを予測することは、触媒反応機構のモデリングや材料の計算上の発見に影響を与える難問とされています。この文脈では、スピン状態のエネルギーを正確に評価するための新しいベンチマークセットを提示し、その精度を評価することを目的としています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、17種類の代表的な遷移金属錯体（Fe(II), Fe(III), Co(II), Co(III), Mn(II), Ni(II)を含む）から得られた実験データを元に、スピンクロスオーバーのエンタルピー（9錯体）やスピン禁制吸収帯の反射スペクトルから得られるエネルギー（8錯体）を用いて、振動や環境効果（溶解や結晶格子による）を考慮して補正した上で、計算された電子エネルギー差と直接比較可能な参照値を導出しました。
3. 新規性や解決できた問題:
以前の研究よりも統計的に信頼性の高いレベルでスピン状態のエネルギーの精度を評価することが可能になりました。特に、CCSD(T)法が最も低い平均絶対誤差（MAE）1.5 kcal/molを達成し、他の多参照法よりも優れた性能を示しました。また、DFT法の中では二重ハイブリッド法が3 kcal/mol以下のMAEを達成し、従来のスピン状態推奨DFT法よりも良好な結果を示しました。
4. 将来の未解決問題:
この研究は量子化学や機械学習のアプローチにおいて新たな発展を促す可能性がありますが、遷移金属系のさらなる正確なキャラクタリゼーションや、新しい計算手法の開発など、解決すべき問題がまだ多く残されています。
title:
Performance of Quantum Chemistry Methods for Benchmark Set of Spin–State Energetics Derived from Experimental Data of 17 Transition Metal Complexes (SSE17)
author:
Mariusz, Radon, Gabriela, Drabik, Maciej, Hodorowicz, Janusz, Szklarzewicz
date:
2024-08-01
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-nwbqd?rft_dat=source%3Ddrss
Effects of solvation and temperature on the energetics of BiVO4 surfaces with varying composition for solar water splitting
1. 目的:
この研究の主な目的は、水中で動作する太陽光水分解用の光電極の挙動を詳細に理解することです。特に、BiVO4（010）表面の溶媒効果と熱効果を第一原理分子動力学シミュレーションを用いて調査し、異なる表面組成と酸素欠陥が存在する場合のエネルギー特性を明らかにすることが目的です。
2. 使用データ・情報:
この研究では、第一原理分子動力学シミュレーションを用いて、BiVO4（010）表面の異なる表面組成および酸素欠陥を持つ状態での溶媒効果と熱効果を調査しました。具体的には、BiVO4の表面が水の酸化還元ポテンシャルとどのように相互作用するかを分析し、表面組成が光電極の電子帯の整列にどのように影響するかを調べました。
3. 新規性と解決した問題:
この研究の新規性は、水中でのBiVO4光電極の表面組成と酸素欠陥がエネルギー特性に与える影響を明らかにした点にあります。多くの研究が乾燥状態での表面を仮定していましたが、本研究では実際の水中環境での挙動をシミュレーションしました。また、Biリッチ表面において溶媒効果と熱変動が顕著であることを発見し、赤外線感受性分光法が組成の異なる表面を区別するのに有用であることを予測しました。
4. 未解決問題:
将来的には、さらに多様な表面組成や欠陥を持つ光電極の詳細な解析が必要です。また、実験データとの直接比較を通じてシミュレーションモデルの精度を向上させること、さらには他の光電極材料に対する同様の分析の適用も考えられます。これにより、光電極の設計と最適化に対する理解が深まり、効率的な太陽光水分解システムの開発に寄与することが期待されます。
title:
Effects of solvation and temperature on the energetics of BiVO4 surfaces with varying composition for solar water splitting
author:
Giacomo, Melani, Giulia, Galli, Francois, Gygi, Kyoung-Shin, Choi, Wennie, Wang
date:
2024-08-01
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-sqbf7?rft_dat=source%3Ddrss
Non-Equilibrium Rate Theory for Polariton Relaxation Dynamics
1. 与えられた文脈は、何を目的としていますか？:
この研究の主な目的は、多くの分子が光学キャビティに集合的に結合している状況をモデル化するホルスタイン・タビス・カミングハミルトニアンに対して、非平衡フェルミの黄金律（NE-FGR）の解析的表現を導出することです。これにより、ポラリトン状態からダーク状態への遷移のレート定数の時間依存挙動を完全に捉えることができます。
2. 与えられた文脈では、どのようなデータや情報を用いましたか？:
この研究では、ホルスタイン・タビス・カミングハミルトニアンを基にして、非平衡および非集合的なケースにおけるサイト数とのスケーリングが保持されることを示すための理論的な式を用いています。また、時間非局所および時間局所量子マスター方程式を使用して、上部または下部ポラリトン状態からの精確な集団動態を得るための計算も行っています。
3. 与えられた文脈の新規性や、解決できた問題は何ですか？:
この研究の新規性は、非平衡フェルミの黄金律（NE-FGR）を用いて、ポラリトン状態からダーク状態への遷移レートの時間依存性を詳細に記述できる点にあります。また、非マルコフ性と短時間の遷移動態を考慮することで、下部ポラリトン状態からの集団動態の精度を向上させることができ、これは従来の平衡フェルミの黄金律（E-FGR）理論では達成できなかった成果です。
4. 将来取り組むべき未解決問題として、何が残されていますか？:
未解決の問題としては、非平衡フェルミの黄金律（NE-FGR）をさらに他の複雑な系に適用し、その有効性を検証することが挙げられます。また、非平衡状態での他の量子遷移や現象に対する理論の拡張も重要な研究課題となります。さらに、実験的な検証や、より広範な条件下でのモデルの適用性についても検討する必要があります。
title:
Non-Equilibrium Rate Theory for Polariton Relaxation Dynamics
author:
Pengfei, Huo, Yifan, Lai, Wenxiang, Ying
date:
2024-08-01
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-kh6mw?rft_dat=source%3Ddrss
Regio-MPNN: Predicting Regioselectivity for General Metal-Catalyzed Cross-Coupling Reactions using Chemical Knowledge Informed Message Passing Neural Network
1. 与えられた文脈は、何を目的としていますか？:
この研究の主な目的は、金属触媒によるクロスカップリング反応の領域選択性に関する不確実性を解消するための化学知識に基づいたメッセージパッシングニューラルネットワーク（MPNN）フレームワークを導入することです。このフレームワークにより、高い精度で主要な生成物を直接特定し、合成計画において高収率の合成ルートを設計することが可能になります。
2. 与えられた文脈では、どのようなデータや情報を用いましたか？:
この研究では、第一原理法とデータ駆動型方法を統合したモデルを使用しています。具体的には、八つの典型的な金属触媒によるクロスカップリング反応タイプ（Suzuki-Miyaura、Stille、Sonogashira、Buchwald-Hartwig、Hiyama、Kumada、Negishi、Heck反応）のテストセットにおいて、全体的な精度が96.51%を達成しています。
3. 与えられた文脈の新規性や、解決できた問題は何ですか？:
この研究の新規性は、金属触媒によるクロスカップリング反応の領域選択性の曖昧さに直接対処する化学知識に基づいたMPNNフレームワークを初めて導入した点にあります。このモデルは、従来のモデルタイプを上回る精度で主要生成物を予測し、実際のシナリオにおいて経験豊富な有機化学者を上回る性能を示しました。また、立体障害の効果を定量的に評価する方法を提案し、立体障害によってのみ誘導される領域選択性を成功裏に特定しました。
4. 将来取り組むべき未解決問題として、何が残されていますか？:
この研究では高い精度を達成していますが、さらに多様な反応タイプや条件に対応するためのモデルの拡張や、より複雑な化学的環境での領域選択性予測の精度向上が今後の課題として挙げられます。また、実際の合成計画ソフトウェアにおけるルートの設計改善や低コストの原料の特定など、実用的な応用範囲の拡大も重要な取り組みとなります。
title:
Regio-MPNN: Predicting Regioselectivity for General Metal-Catalyzed Cross-Coupling Reactions using Chemical Knowledge Informed Message Passing Neural Network
author:
Baochen, Li, Yuru, Liu, Haibin, Sun, Rentao, Zhang, Yongli, Xie, Klement, Foo, Frankie, Mak, Ruimao, Zhang, Tianshu, Yu, Sen, Lin, Peng, Wang, Xiaoxue, Wang
date:
2024-08-01
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-tddfc-v3?rft_dat=source%3Ddrss
Temperature-Induced Phase Transition in 2D Alkylammonium Lead Halide Perovskites: A Molecular Dynamics Study
1. 目的:
この研究は、二層のブチルアンモニウム（BA）メチルアンモニウム（MA）鉛ハライドペロブスカイト（BA）_2(MA)Pb_2I_7の温度駆動型相転移を分子動力学シミュレーションを用いて解明することを目的としています。この材料は、幅広い光電子およびセンサー応用において大きな可能性を秘めています。
2. 使用されたデータや情報:
研究では、温度が上昇するにつれて低対称性相から高対称性相への構造変化を捉えるために分子動力学シミュレーションが使用されています。このシミュレーションは、実験観察と一致する結果を示しています。
3. 新規性および解決できた問題:
この研究は、二層ペロブスカイトの相転移を開始する二つの重要な界面を特定しました。一つは無機層と有機層の間で、もう一つは上下の有機層の間です。また、BAカチオンの溶融が相転移の主要なドライバーであること、そしてMAカチオンの回転ダイナミクスが相転移温度を決定する上で重要な役割を果たすことが明らかになりました。これらの発見は、単なる秩序-無秩序の相転移メカニズムを超えた新しい現象とメカニズムを明らかにし、有機および無機成分の戦略的調整を通じた相工学の新たな可能性を開きます。
4. 未解決問題:
将来的には、BAとMAの相互作用がMAカチオンの分極パターンにどのように影響を与えるかをさらに詳細に解析する必要があります。また、低温相で観察された反平行の分極パターンや、異方性の水素結合ネットワークによるオクタヘドラの歪みのバリエーションについても、より深い理解が求められます。これらの現象の詳細な解析は、材料の性能を最適化し、より効果的な応用を可能にするための鍵となります。
title:
Temperature-Induced Phase Transition in 2D Alkylammonium Lead Halide Perovskites: A Molecular Dynamics Study
author:
Wei, Gao, Reza, Namakian, Maria Alejandra , Garzon, Qing, Tu, Ali, Erdemir
date:
2024-08-01
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-vw2dm-v2?rft_dat=source%3Ddrss
Absolute Binding Free Energies with OneOPES
1. 目的:
この研究の主な目的は、蛋白質-リガンド系の絶対結合自由エネルギー（ABFE）を正確に計算するための転送可能な拡張サンプリング戦略を提示することです。これにより、薬物発見の努力を情報提供するために必要な精度レベルを達成することが目指されています。
2. 使用されたデータや情報:
この研究では、BRD4およびHsp90という2つの蛋白質ターゲットと、分子フラグメントと薬物様分子を含む合計17の化学的に多様なリガンドの複合体に対して、提案された戦略をテストしました。OneOPESという手法を用いて、単純な幾何学的集合変数を使用してABFEを計算しました。
3. 新規性と解決された問題:
この研究の新規性は、OneOPES戦略を使用して、各システムに集合変数を特定する必要なく、実験的に決定された自由エネルギーと1 kcal mol-1以内の平均符号なし誤差で蛋白質-リガンド結合親和性を正確に予測できる点にあります。さらに、この戦略は異なるリガンド結合モードを効果的にサンプリングし、初期の蛋白質-リガンド構成に関わらず、実験的に決定された構造と一致しました。
4. 未解決の問題:
将来的には、さらに多様な蛋白質-リガンド系に対してこの戦略の適用性を検証し、さらなる改善を図ることが必要です。また、より複雑な生物学的システムでの適用性や、異なる種類のリガンドに対する精度の一貫性を確認することも重要な課題とされています。
title:
Absolute Binding Free Energies with OneOPES
author:
Alberto, Borsatto, Maurice, Karrenbrock, Valerio, Rizzi, Simone, Aureli, Francesco Luigi, Gervasio, Dominykas, Lukauskis
date:
2024-08-01
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2024-sjgg2-v2?rft_dat=source%3Ddrss
Design Green Chemicals by Predicting Vaporization Properties Using Explainable Graph Attention Networks
1. 目的:
与えられた文脈では、グリーンケミカルの新規設計を支援するために、蒸発特性を予測するためのグラフアテンションネットワークを開発することを目的としています。これにより、クリーンな代替燃料、効率的な熱エネルギー回収のための作動流体、容易に分解・リサイクル可能なポリマーなどの化学物質の設計が可能になります。
2. 使用データ・情報:
蒸発熱（HoV）、臨界温度、引火点、沸点、液体の比熱といった、再生可能エネルギーの利用性能に関連する五つの物理特性を予測するために、約150,000のデータポイントを用いてHoVの予測モデルを訓練しました。これらのデータは、不確実性と温度依存性を考慮しています。さらに、データポイントが少ない他の特性（700-7,500データポイント）についても、転移学習を通じてこのモデルを拡張しました。
3. 新規性と解決した問題:
この研究の新規性は、化学的に説明可能なグラフアテンションネットワークを用いて、蒸発特性に対する分子構造の影響を説明できるモデルを開発した点にあります。これにより、データポイントが少ない物理特性についても、転移学習を用いて効果的に予測モデルを拡張することができ、化学物質の設計において実験前の迅速かつ正確なスクリーニングが可能になりました。
4. 未解決問題:
将来的には、さらに多くの化学物質の特性に対してモデルを拡張し、その予測精度を高める必要があります。また、実際の応用においては、実験データとの比較を通じてモデルの妥当性を確認し、さらなる改善を図ることが求められます。さらに、モデルの化学的解釈可能性を深めることで、より詳細な分子設計の指針を提供することも重要です。
title:
Design Green Chemicals by Predicting Vaporization Properties Using Explainable Graph Attention Networks
author:
Yeonjoon, Kim, Jaeyoung, Cho, Hojin, Jung, Lydia E., Meyer, Gina M., Fioroni, Keunhong, Jeong, Robert L., McCormick, Peter C., St. John, Seonah, Kim, Christopher D., Stubbs
date:
2024-08-01
link:
https://dx.doi.org/10.26434/chemrxiv-2023-hs9n1-v2?rft_dat=source%3Ddrss
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